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随着经济的可持续及快速发展,许多城市都在调整产业结构,城市的重工业污染,迫使一些企业面临关闭和搬迁,造成大量的遗留和废弃的工业场地。这些场地大多处于高污染、高风险状态,不仅会破坏水土环境,且在重新开发利用时还会对人体健康造成危害。为了调查明确污染场地状况,有必要进行污染场地风险评估和实地调查。近年来,土壤及地下水重金属污染因其来源广泛、形态多样、迁移转化复杂、恢复治理难度大等特征越来越受人们的重视。解决重金属污染问题的首要任务是摸清其污染现状和特征,确定其污染源,进而从源头上加以控制。本论文以江苏省苏州市电镀厂、印染厂、垃圾填埋场等为研究区域,测试As、Cd、Cr、Hg、Ni、Zn、和Pd等重金属元素的含量,采用克里金空间插值、正定矩阵因子分析(PMF)、主成分分析(PCA)、主成分多元线性回归分析(PCA-MLR)、化学平衡形态模拟、模糊综合评价法等开展研究,并权重修正重金属摄入剂量,同时基于健康风险模型、生态风险模型等手段对研究区域水、土重金属进行综合评价,为重金属污染程度及环境评估建立研究方法。(1)提出一种基于空间插值和源解析溯源健康风险评估研究方法,评估土壤重金属对人体健康的潜在危害。优化后的空间插值方法为污染源分配提供了全局数据,并将量化的源贡献度引入健康风险评估。线性拟合结果表明普通克里金在空间插值性能上优于反距离加权法。PMF提取五种污染来源:交通源、自然源、农业源、大气沉降和工业源。重金属As和Cr的致癌风险指数超过1.0E-04,表明对人体存在潜在健康风险。此外,高致癌风险指数和非致癌风险指数分别来源于工业和农业,风险分别为3.5E-01和2.6E-04。该方法可以量化空间相关源的健康风险贡献,并为类似污染地区提出有效的环境风险对策。(2)建立了将重金属源解析与人体健康风险模型相结合的空间插值重金属源识别风险综合评价方法。采用主成分分析(PCA)和正定矩阵分解(PMF)模型对重金属的潜在来源进行综合识别和分类。将综合结果纳入健康风险模型,对土壤重金属的潜在致癌风险和非致癌风险进行健康评价。以苏州市为例进行了实证研究。结果表明,Cd和Hg的浓度明显高于背景值,分别占239.6%和415.9%。来源贡献人体健康风险指数As占农业活动污染源非致癌风险的76.9%。成人和儿童的非致癌健康风险指数分别为0.308和1.00,表明已对儿童的健康构成危害。基于源贡献的健康风险评价表明,工业活动对土壤重金属健康风险的贡献最大。本研究将为多源土壤重金属污染的治理提供新的思路,也对风险评价体系的完善具有一定的参考价值。(3)提出一种基于主要危害元素筛选和化学形态演化模拟的人体健康风险综合评估方法。将传统健康风险评估方法筛选出的目标重金属引入化学平衡模拟中,获得其形态分布和相应的风险。根据目标重金属形态演化的风险评估结果,提出了一种通过添加酸碱物质改变土壤环境pH值,有效快速降低目标金属风险水平的修复方法。以江苏省苏州市某染料厂为例进行了研究。经典健康风险评估结果显示,区域儿童健康风险指数超过阈值1,其中Cr占61%的高风险水平。化学平衡模拟铬形态10种,结果表明,CrO42-和CaCrO4的风险指数最高,pH值的变化会影响Cr6+离子形态中CrO42-和CaCrO4的比例,这可能会间接改变风险水平。建议通过调整土壤环境pH值,快速降低区域人体健康风险。(4)提出了一种以PMF源贡献率结合网格空间插值的导向型健康风险评估方法。以苏州某工业园区为研究区域,采用正定矩阵模型对重金属的来源进行了定量解析,并利用网格空间尺度对重金属的空间分布进行了探讨。PMF确定了土壤中4种重金属污染源,其中工业活动(33.5%)对重金属的贡献最大,其次是土壤母质(30.8%)和农业活动(19.7%)。通过潜在生态风险评价筛选出目标金属,并利用地球化学软件PHREEQC模拟锌离子化学形态13种,通过健康风险评估模型,确定高风险水平的锌形态,其中Zn2S32-对成人的致癌指数为2.01E-04,对儿童的非致癌风险指数为1.31,以上对应风险中成人和儿童分别占比为61.5%和58.5%。该方法的提出可为污染地区土壤重金属污染决策和特定重金属的修复提供参考。(5)提出了一种将模糊综合评价与化学平衡模拟相结合的加权人体健康风险评价方法。应用该方法研究了地下水中Cd的潜在毒性及其形态特征。利用Visual MINTEQ对15种Cd(Ⅱ)离子的浓度和活度进行研究,以模糊熵权法权重修正健康风险模型中Cd(Ⅱ)离子形态的平均日剂量。研究了 Cd(Ⅱ)对成人和儿童的致癌和非致癌健康风险。健康风险评估结果表明,金属Cd2+和CdCl+对成人具有致癌风险。Cd2+对成人和儿童的致癌性分别为8.03E-04和5.43E-04,具有较高的致癌性。除Cd2+外,Cd(Ⅱ)离子的非致癌风险值均小于1。值得注意的是,Cd2+和CdCl+的非致癌危险指数略高于权重赋值后的非致癌指数。此外,常规的风险评估可能高估或低估了镉(Ⅱ)形态的风险水平,地下水中Cd(Ⅱ)离子形态的健康风险水平主要取决于其重金属形态相关的环境影响因子pH值。Cd(Ⅱ)形态的Nemero指数显示,轻度污染占采样区域的13.33%。因此,该方法通过评估确定了 Cd2+和CdCl+作为污染评估的目标形态。该策略为地下水健康风险评估提供了关联度优化的解决方案,为地下水污染管理提供了参考。