顺丁烯二酸酐,简称顺酐,是重要的有机化工原料。顺酐经催化加氢可合成丁二酸酐、γ-丁内酯、四氢呋喃、1,4-丁二醇等一系列高附加值化学品,它们在军工、纺织、医药合成以及食品等领域具有广泛的应用。顺酐分子是由一个C=C键和两个C=O键以及一个C-O-C键组成的五元环状分子。其中,C=C键和两个C=O键相互共轭,顺酐分子内电子分布趋于均匀。因此,对顺酐分子内不饱和官能团的选择加氢,实现顺酐下游加氢衍生物的定向合成是较为困难的,研究催化剂催化顺酐加氢间的构效关系,探讨其对顺酐分子内不饱和官能团的加氢机理对于高性能顺酐加氢催化剂的研发具有重要的理论研究意义和实际应用价值。为了深入理解ZrO₂负载Ni催化剂的表面氧空位对顺酐加氢反应的影响作用机制。本文制备了一系列不同表面结构和氧空位浓度的ZrO₂载体,并考察了ZrO₂负载Ni催化剂顺酐加氢性能,结合XRD、H₂-TPR、H₂-TPD、Raman、XPS等手段对载体及催化剂进行了详细的结构表征,探讨ZrO₂负载Ni催化剂表面氧空位对顺酐选择加氢的影响。主要研究内容如下:（1）通过水热法合成不同Y₂O₃掺杂量的ZrO₂载体,考察了Y₂O₃掺杂量对ZrO₂基载体负载Ni催化剂顺酐加氢性能的影响。结果表明,随着Y₂O₃掺杂量的增加,丁二酸酐的选择性逐渐上升,γ-丁内酯的选择性逐渐下降。Y₂O₃的掺杂降低了催化剂的C=O加氢活性,提高了对C=C键加氢的选择性,顺酐加氢主产物为丁二酸酐。催化剂的表征结果表明,Y₂O₃的掺杂对催化剂吸附活化氢的能力几乎没有影响,推测Y₂O₃对催化剂C=O加氢活性的影响在于Y₂O₃的掺杂改变了催化剂表面结构、金属-载体的相互作用进而导致催化剂表面形成了不同性质的氧空位。（2）为深入理解Y掺杂ZrO₂负载Ni催化剂中金属-载体相互作用、氧空位形成及性质以及顺酐加氢性能间的内在联系,本文进一步采用in situ FT-IR、Raman、XPS等表征技术对载体及催化剂进行了表征。研究结果表明,随着Y₂O₃掺杂量的增加,载体表面低配位氧离子及氧空位浓度逐渐增加。负载镍后,Ni物种优先与载体表面低配位氧离子及氧空位产生强相互作用,形成类Ni-O-Zr结构,催化剂表面氧空位浓度降低,氧空位平均电荷密度上升,形成了富电子的氧空位,使得催化剂活化C=O的能力降低,对γ-丁内酯的选择性下降,同时显著的提高了对丁二酸酐的选择性。