【摘 要】
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二氧化碳（CO2）加氢制低碳烷烃反应有利于减少碳排放和缓解温室效应,但CO2的高热稳定性限制了转化效率。等离子体技术可以突破反应热力学限制,使反应物在温和条件下实现高转化。本文将介质阻挡放电（DBD）等离子体与不同催化剂相结合,探究了等离子体-催化体系对CO2加氢制低碳烷烃反应的影响。在DBD等离子体反应器中测试了催化剂的活性,结果表明,15Ni/Ce O2因为较强的还原能力和CO2吸附能力,而在
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二氧化碳（CO2）加氢制低碳烷烃反应有利于减少碳排放和缓解温室效应,但CO2的高热稳定性限制了转化效率。等离子体技术可以突破反应热力学限制,使反应物在温和条件下实现高转化。本文将介质阻挡放电（DBD）等离子体与不同催化剂相结合,探究了等离子体-催化体系对CO2加氢制低碳烷烃反应的影响。在DBD等离子体反应器中测试了催化剂的活性,结果表明,15Ni/Ce O2因为较强的还原能力和CO2吸附能力,而在等离子体-催化CO2加氢反应中表现出最佳的反应活性。通过对比催化剂在等离子体-催化体系、热催化体系及纯等离子体反应体系中的反应活性,证明了等离子体和催化剂间存在强烈的协同效应,且该协同效应随反应温度的升高而增强。结合等离子体场的发射光谱结果及活性数据对协同作用机制进行了分析,认为等离子体的诱导作用可激发活化CO2及H2分子或直接导致其解离,与传统的热催化相比,降低了CO2的离解能;而填充的催化剂不仅加速了处于活化态的反应物种的加氢转化,也增加了CO中间体和H原子的接触机率,从而使反应性能得到很大提升。进一步对Ni/CeO2的制备进行了探究,发现催化剂的活性与Ni负载量密切相关;其他参数对反应性能的影响表明,放电功率以及输入的CO2流量是影响转化率和能量效率的主要因素。探究了在15Ni/Ce O2中引入助剂Fe或Co的影响,发现Fe或Co的引入并不能提高反应性能,这是因为在常压CO2加氢体系中,Fe或Co物种不能有效促进碳-碳偶联。
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