有机无机杂化钙钛矿近来在光电应用领域受到了极大的关注,该材料具有高光吸收系数、高载流子迁移率、长载流子扩散长度等优点,在太阳能电池、发光二极管、激光器以及光电探测器领域成为研究与开发的热点。然而,目前主流的有机无机杂化钙钛矿薄膜器件由于容易在水热环境下分解,稳定性较差,其大规模应用受到限制。研究有机无机杂化钙钛矿单晶是解决这一问题的重要技术路径,单晶不仅长期稳定性优于薄膜结构,而且由于无晶界,缺陷态浓度更低,载流子扩散长度更大,X射线吸收系数高,性能远优于薄膜材料。目前生长技术最为成熟的钙钛矿单晶MAPbBr3通过溶液法制备,可以获得大尺寸单晶。为了更好地与目前半导体制备工艺兼容,需要对单晶进行切片处理及机械打磨,该过程使单晶表面产生大量缺陷,然而对单晶表面优化与改性方法的研究远不及薄膜结构丰富。本文在研究机械打磨对MAPbBr3单晶表面影响的同时,提出了卤素离子优化单晶表面性能的方案。首先,本文通过提高生长初始温度、减缓前期生长速率的措施有效地降低了生长初期出现杂质形核的概率,使MAPbBr3单晶稳定生长。机械打磨前后的单晶一系列的表征测试结果表明,机械打磨后的单晶X射线衍射图谱半高宽变大,部分相结构质量下降;单晶表面粗糙度明显增加,出现晶粒和裂纹;瞬态光致发光平均寿命由301.71 ns下降至28.14 ns,光致发光强度也随之下降。机械打磨后的单晶制备的光电探测器件性能相较未打磨单晶器件也同样下降,其响应度R由230 m A/W降至18 m A/W,探测率D也由4.4×10~8Jones降至8.3×10~7 Jones。因此,机械打磨对MAPbBr3单晶带来的缺陷严重影响器件的性能,研究单晶表面优化对提高器件性能至关重要。其次,本文采用同源卤化物MABr钝化MAPbBr3单晶打磨后的表面,有效提高了器件性能。扫描电子显微镜显示MABr钝化后的单晶表面的裂纹和颗粒都得到了弥合和重塑,形成了平整的新表面;稳态光致发光强度增强,瞬态光致发光平均寿命提升,单晶表面缺陷有效减少。X射线光电子能谱表明钝化作用主要是MABr中的Br-离子抑制了MAPbBr3单晶表面的金属铅缺陷;单晶的缺陷态密度由2.34×10~9 cm-3降低到7.22×10~8 cm-3;制备的光电探测器响应率R和探测率D也随之提高6～7倍。因此,同源卤化物MABr钝化有效地优化了MAPbBr3单晶的表面,并提升了器件的性能。此外,本文进一步使用同源但不同卤素化合物MACl对MAPbBr3单晶进行钝化与改性。经MACl处理后的单晶,扫描电子显微镜显示其表面形貌被有效重塑,稳态光致发光光谱由543 nm蓝移至536 nm。紫外光电子能谱测试表明,MACl钝化使单晶表面的价带降低,阻碍了MAPbBr3单晶空穴跃迁,单晶的暗电流下降,因此光暗比提升,探测率D增大近5倍。综上所述,本文采用同源卤化物MABr及MACl对MAPbBr3单晶的表面实现了有效钝化,MABr钝化主要提升器件的光电流,而MACl钝化主要抑制器件的暗电流,这两种钝化方式均显著改善了器件的光电性能。本文的研究结果为单晶光电器件的设计提供了一种便捷有效的表面优化及器件改性方法。