分子印迹C,N-TiO2@C中空微球可见光降解磺胺嘧啶研究

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本研究以废弃的糖浆废水作为碳源,先采用水热缩合法制备糖浆纳米碳球(DDSC);然后利用溶胶-凝胶法在DDSC表面原位合成和共掺杂制备C,N-TiO2层,经过高温煅烧去除DDSC后,得到中空结构的复合材料(Hollow C,N-TiO2@C);最后以磺胺嘧啶为模板分子、间苯二酚和三聚氰胺为双功能单体、甲醛和TiO2为交联剂在Hollow C,N-TiO2@C表面形成亲水分子印迹层,制备成Hollow C,N-TiO2@C-MIP,并将制得的DDSC、Hollow C,N-TiO2@C和Hollow C,N-TiO2@C-MIP分别用于去除磺胺嘧啶污染物的研究。糖浆纳米碳球(DDSC)具有大的比表面积,高的微孔率和大量的含氧或氮基团(如氨基,羧基,羟基等),而且反应简单可控、成本低。通过对磺胺嘧啶(SDZ)抗生素的吸附实验,结果表明:糖浆纳米碳球(DDSC)对SDZ最大吸附量为20.12mg·g-1,DDSC表面的氨基、羧基和羟基易于与SDZ表面氨基和芳香环等通过氢键、π-π键结合,协同提高DDSC的吸附能力。Hollow C,N-TiO2@C密度小、稳定性高和分散性强。碳(C)和氮(N)的共掺杂可以协同促进可见光的吸收和光生电子-空穴对的分离,从而增强Hollow C,N-TiO2@C光催化活性,并且中空的结构有益于对磺胺类污染物和可见光的吸收。在可见光照射下,Hollow C,N-TiO2@C在140 min内对磺胺嘧啶的降解率为97.28%,高于TiO2对磺胺嘧啶的降解率(70.04%)。Hollow C,N-TiO2@C-MIPs拥有良好的亲水性、可重复使用性和稳定性。Hollow C,N-TiO2@C-MIPs可以通过靶向识别,吸附和光催化降解来增强目标污染物的去除;在可见光照射下,Hollow C,N-TiO2@C能对靶向识别的磺胺嘧啶污染物进行光催化降解从而实现原位再生。在拟一级动力学研究中,Hollow C,N-TiO2@C-MIPs的拟一级动力学常数为0.01815 min-1,分别是Hollow C,N-TiO2@C(0.00964 min-1)和TiO2(0.00548 min-1)的1.88倍和3.31倍。在Hollow C,N-TiO2@C-MIPs对SDZ的选择性的研究中,使用环丙沙星(CIP)作为竞争性污染物形成二元混合物体系。结果表明:Hollow C,N-TiO2@C-MIPs对SDZ去除率为93.56%明显高于对CIP的去除率45.01%。
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