【摘 要】
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高功率脉冲激光器诞生以后,非线性光学研究迎来了新的发展机遇。随着超快激光技术的发展,传统的半导体可饱和吸收体已不能满足宽频带激光被动锁模技术的需求,开发宽频带、强饱和吸收、更快弛豫时间的可饱和吸收材料成为解决上述挑战的关键所在。石墨烯作为一种超薄的非线性光学晶体,具有宽频带可饱和吸收、电场可调谐、高激光损伤阈值和超快响应时间等优点,在脉冲激光调制、高次谐波和四波混频等激光技术领域有着广阔的应用前景
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高功率脉冲激光器诞生以后,非线性光学研究迎来了新的发展机遇。随着超快激光技术的发展,传统的半导体可饱和吸收体已不能满足宽频带激光被动锁模技术的需求,开发宽频带、强饱和吸收、更快弛豫时间的可饱和吸收材料成为解决上述挑战的关键所在。石墨烯作为一种超薄的非线性光学晶体,具有宽频带可饱和吸收、电场可调谐、高激光损伤阈值和超快响应时间等优点,在脉冲激光调制、高次谐波和四波混频等激光技术领域有着广阔的应用前景。然而,目前已有的石墨烯可饱和吸收体大多采用液相涂覆石墨烯粉体的方法制备,存在成膜质量较差、石墨烯缺陷较多和光学损耗高等问题。针对上述问题,本论文以高质量石墨烯可饱和吸收镜为主要研究对象,开展石墨烯可饱和吸收材料的可控生长、宽频带响应以及非线性光学特性等研究,推动高性能长波长激光锁模技术的发展。主要研究内容如下:(1)针对溶液涂覆法制备的石墨烯薄膜缺陷多、激光损伤阈值低等问题,采用化学气相沉积(CVD)法在石英光学玻璃表面直接生长石墨烯,获得了结晶质量高、均匀性高、杂质少的石墨烯薄膜。自主搭建了等离子体化学气相沉积(PECVD)反应装置,在石英玻璃表面生长了不同厚度的石墨烯薄膜,实现了石墨烯可饱和吸收镜的低温、无催化反应制备,避免了石墨烯转移工艺带来的薄膜污损、金属杂质残留等问题,最大程度维持了光学玻璃的洁净度。通过光学显微镜、拉曼光谱、透射/扫描电子显微镜、选区电子衍射等表征手段,对样品形貌、结晶质量及厚度进行了表征,探究了利用PECVD法在绝缘基底上生长石墨烯的机制。利用Z-扫描测量技术研究了石墨烯可饱和吸收镜的非线性吸收特性,揭示了薄膜厚度对可饱和吸收性质的影响规律。结果表明,所制备石墨烯样品的非线性吸收系数为2.49~13.65×10-14mW-1,平均层数为3~62层,非饱和损耗为0.41~3.2%,调制深度范围达到1~28%。上述研究为石墨烯可饱和吸收镜的直接批量化制备提供了新的思路。(2)针对可饱和吸收体宽频带响应的需求,发展了石墨烯在CaF2(111)单晶衬底上的低温可控制备方法,在CaF2衬底上获得了完整、连续、均匀的高结晶度石墨烯薄膜。通过拉曼光谱分析,揭示了石墨烯薄膜的高结晶质量和缺陷特征,所制备的石墨烯为多层,且为多晶结构。利用Z扫描测量技术,研究了石墨烯/CaF2可饱和吸收镜的非线性吸收特性,其非线性吸收系数与层数成正比,与透过率成反比。调制深度随生长时间增加而增加,非饱和损耗接近铜基底上生长的石墨烯。在能量为15 μJ的脉冲激光辐照下,所制备材料表现出优于液相涂覆石墨烯薄膜的可饱和吸收特性。计算得到,其非线性吸收系数为2.61×10-14mW-1,平均层数为4层,非饱和损耗为0.79%,调制深度范围达到2.8~11.2%。上述研究为长波长石墨烯可饱和吸收镜的设计与制备开辟了新的路径。
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