石墨烯/钒酸铋复合材料制备及降解抗生素类药物性能研究

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目的本研究通过对钒酸铋进行改性,得到了具有光催化活性高、稳定性好、价格低廉且能够提高可见光光谱响应范围的新型光催化剂,为光催化技术在处理染料废水和抗生素类污染物等方面提供更为广泛的应用价值,具有一定的现实意义。方法采用Hummers法制备氧化石墨烯。通过水热法制备钒酸铋光催化剂并探究制备条件对光催化剂性能的影响。通过优化处理实验条件,得到具有最优异性能的钒酸铋样品,并将不同量氧化石墨烯、聚吡咯与钒酸铋样品进行掺杂,实现钒酸铋的改性。采用X-射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱及紫外可见漫反射等现代仪器,对所制备的光催化剂进行系列表征,分析其晶型结构、表面组成、表面结构等性质。选取罗丹明B及抗生素类药物作为模拟污染物,对所制备的样品进行光催化性能实验、反应动力学研究、光催化降解紫外吸收光谱分析及光催化剂稳定性评价。结果以罗丹明B作为模拟污染物,探究所制备样品的光催化性能。在pH=7、水热反应温度为180℃、水热反应时间为8 h条件下,所制备出的钒酸铋样品具有最好的降解效果,在光照160 min后,BiVO4对罗丹明B降解率为44.31%。将性能最优异的钒酸铋与氧化石墨烯、聚吡咯进行复合,在光照160 min后,其中氧化石墨烯掺杂量为3%的二元复合材料(GO/BiVO4)对罗丹明B降解率达到94.25%,聚吡咯掺杂量为5%的二元复合材料(PPy/BiVO4)对罗丹明B降解率达到95.72%。在光照射120 min条件下,5%PPy/GO/BiVO4三元复合光催化剂,对罗丹明B降解率达到最大值96.8%,说明其具有最佳光催化降解性能。除此之外,各样品对罗丹明B的的降解均符合一级反应动力学方程。并通过光催化降解再循环实验说明新型光催化剂具有较好的稳定性。同时,三元复合样品对盐酸四环素、盐酸金霉素和盐酸土霉素均展现出优异的光催化降解效果。结论改性后的钒酸铋材料光催化活性有了较大的提升,氧化石墨烯和聚吡咯的掺杂均改变了钒酸铋材料降解罗丹明B的反应途径。由于氧化石墨烯拥有巨大的比表面积,因而增大了催化剂的吸附性能,有利于光生电子-空穴对的分离,从而提高了复合样品的光催化活性。而聚吡咯因其能够促进电子传递且有效促使光生载流子的分离,进而降低光生电子和空穴的复合几率,为光催化反应提供更多的表面反应活性位点,进一步促进光催化过程。另外,新型可见光催化剂对盐酸四环素、盐酸金霉素和盐酸土霉素均有较强的降解作用。这一研究将为开发新能源,改善生态环境,推动人类健康发展做出巨大贡献。
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