纳米KF/Al2O3的制备及其在Michael反应中的催化性能研究

被引量 : 0次 | 上传用户:shancjb
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
KF/Al2O3催化剂是一种固体碱催化剂,它的性能优越,被广泛的应用于各种有机合成中,是新一代环境友好的催化材料,所以越来越受到学者们的重视。但是直至目前为止,在催化剂的表面结构、催化机理以及制备进程和使用条件等方面依然还不够清楚,同时,如何提高催化剂自身的性能、拓宽应用的范围、更新应用的方式,都值得我们不断地进行深入研究。本论文所讨论的纳米KF/Al2O3催化剂即是在这样一种思路启发下提出的研究路线。纳米KF/Al2O3催化剂有效的增大了催化剂的表面积,提高了KF的分散性,形成同时兼有强碱性和亲核性的新型固体超强碱,具有高活性和良好的选择性。 本文采用浸渍法制备纳米KF/Al2O3,考查了载体、浸渍溶剂、浸渍温度和表面活性剂对粒度的影响.在以纳米γ-Al2O3为载体、65℃乙醇浸渍、选择摩尔比1:1的PEG6000和PEG400混合表面活性剂的最佳浸渍条件下可获得平均粒度在20~40nm之间的催化剂。 本文选择了丙烯腈和丙二酸二乙酯的Michael加成反应作为探针测试催化剂的性能,研究了载体、浸渍溶剂、浸渍温度和表面活性剂等浸渍条件与催化剂煅烧温度、负载量、催化剂用量、反应物配比、反应时间对反应的影响。得到了在最佳浸渍条件下经400℃煅烧活化,30g载体加入42.3gKF·2H2O制备的负载量Z-5的纳米催化剂加入0.03mol(以F-计)、反应物酯腈比3:1、反应1.5h时效果最好,所得产率达到93.3%。另外,研究表明纳米催化剂至少重复使用5次仍能保持较高的活性,可以降低使用催化剂的成本。 本文将所制备的纳米KF/Al2O3催化剂应用于β-取代氨基(含氮杂环基)丙酸乙酯类产品的制备,发现纳米催化剂安全、高效、方便、温和、迅速、易于分离,较普通催化剂有更好的催化性能。另外,通过这些实验证明了纳米KF/γ-Al2O3催化剂对Michael加成反应具有最佳负载量Z-5。 本文结合纳米催化剂的表征,研究了其在Michael加成反应中的活性机理。通过ICP元素分析、透射电镜分析(TEM)、红外光谱分析(I.R.)、X射线衍射分析(XRD)、程序升温脱附分析(CO2-TPD)、光电子能谱分析(XPS)等表征手段,肯定了KF负载在纳米Al2O3上产生强碱位,纳米催化剂是一种固体超强朱隽:纳米KF/A120,的制备及其在Miohael反应中的催化性能研究2004年5月碱,存在明显的三个碱中心,其中两个在此反应中起关键作用,它们可能是K3AIF。和A1203表面轻基与F一以氢键连接形成〔A1一OH.二F一〕物种。 本文的研究结果,从催化剂自身开辟新的研究路线来提高了KF/A 1203的活性,对确定KF/A bO3催化剂的活性中心给出了有力的证据,对催化Michael加成反应的机理和确定适宜的反应工艺提供了重要的参考,对p一取代氨基(含氮杂环基)丙酸乙酷类产品的合成提出了合理的改进。
其他文献
本文旨在探索一种采用易制备的常规尺寸催化剂协同光敏剂敏化催化降解偶氮染料的新途径。以半导体氧化物MoO3为主要组分催化剂,有机试剂丙酮、二苯甲酮为敏化剂,以甲基橙模型化
在日常生产过程中,加弹用户对涤纶预取向丝(POY)染色差异问题反馈较多。针对影响涤纶POY后加工染色原因进行分析,对POY集束位置、含油、清板操作、速度超喂、纸管等影响因素
动力学分析法是一种高效分析手段。近年来,为了深化非线性化学现象理论和实验的关系,化学振荡反应作为非线性现象之一,受到广泛关注。本文利用铜体系化学振荡反应的规则振荡区测
本文的第一部分详细研究了as-grown、退火和气相输运平衡(VTE)处理的Er3+(/Yb3+):LiNbO3晶体的光谱特性。测量了Z切as-grown和经退火处理的Er3+/Yb3+:LiNbO3晶体的α偏振吸收光
《论语》蕴含着丰富的纺织服饰信息,但纺织服饰史学界很多解释出于礼仪角度来审视,对于技术和纺织服饰文化的角度的检审相当缺乏,导致一些错误的解释盛行。通过文献研究和结
采用助熔剂提拉法生长出无宏观缺陷、光学均匀性好的铁掺量不同的化学计量比铌酸锂晶体,研究总结出了最佳生长工艺参数。通过对晶体X-射线衍射结果的分析,发现杂质离子的掺入
本文用手持技术开展"探究CO2浓度对光合作用强度的影响"探究实验,尝试将数字化传感技术与中学生物科学探究结合,利用手持技术进行定量检测,为中学生物学探究实验提供参考。
纳米TiO2半导体是光催化和太阳能电池研究中很具吸引力的光电极材料。但TiO2只有吸收紫外光时才能形成电子-空穴对,且电子和空穴很容易复合,使其光电催化活性降低,阻碍了TiO2
钙钛矿结构的La1-xSrxCo1-yFeyO3(LSCF)由于具有优良的电子-离子混和导电特性,在燃料电池、气体传感器、膜催化、氧气分离等方面得到广泛的应用。目前,LSCF的制备成本昂贵,工序