钙钛矿材料作为一种新兴的光伏材料,具有吸光系数高、激子结合能小、载流子扩散长度长等优点,因此广泛的应用于太阳能电池领域。相比于其他的光伏器件,钙钛矿太阳能电池经过短时间发展已经获得了超过25%的光电转换效率。然而,钙钛矿太阳能电池的应用依然受到大尺寸钙钛矿薄膜的均匀性、环境稳定性、载流子传输层传输能力等问题的限制。本文首先对钙钛矿薄膜的退火工艺进行了系统的研究,并通过使用添加剂对钙钛矿前驱体溶液进行调控,进一步优化钙钛矿层的质量。然后,处理钙钛矿薄膜的表面,提高钙钛矿薄膜的稳定性,避免水氧的侵蚀。最后进行了载流子传输层的优化,提高了传输层的导电性与载流子迁移率。本文的研究内容主要分为以下四个方面:针对钙钛矿薄膜退火工艺的研究。通过优化退火工艺,调节了钙钛矿晶体的生长过程,避免了孔洞的产生,提高了钙钛矿电池的光电转换能力。研究发现,优化退火方式可以获得晶粒尺寸均匀、致密无孔洞的钙钛矿薄膜。通过反溶剂法制备的中间相薄膜在的高温100℃退火状态下可以快速产生大量的晶核,然后降低到另一个较低的固定温度80℃退火。高温退火可以保证钙钛矿晶粒充分形核及长大,但是由于甲胺铅碘钙钛矿材料的高温稳定性比较差,所以长时间的退火反而会导致钙钛矿薄膜的分解。因此,高温退火时对退火时间的控制要求较高。而低温退火则会导致钙钛矿晶粒生长混乱,导致晶粒尺寸大小差异大,薄膜覆盖率差。梯度退火可以避免高温时退火时间过长钙钛矿分解和低温退火导致无序生长的问题,获得高质量的钙钛矿薄膜。太阳能电池的光电转换效率从18.64%提高到20.04%。基于甲脒铅碘钙钛矿材料,将醋酸铅引入钙钛矿前驱体溶液对钙钛矿吸光层进行了优化。醋酸铅的加入并不会引入其他的成分,醋酸根离子会在退火的过程中逐渐去除,因此并不会引起钙钛矿结构的变化。醋酸根离子通过占据卤素离子的晶格位点,与铅离子配位,构成含醋酸根离子的金属卤化物八面体。因为甲脒离子的体积比较大,所以难以进入金属卤化物八面体的间隙。而醋酸根离子与碘离子之间存在尺寸差异,因此含醋酸根离子的金属卤化物八面体的间隙更有利于甲脒离子进入晶体框架,促进黑相的形成。同时,更多的甲脒离子与碘化铅反应,提高了碘化铅的反应率,减少表面残余的碘化铅,获得了纯度更高的钙钛矿薄膜。钙钛矿薄膜的结晶质量和结晶取向也获得了优化,薄膜的内部缺陷明显减少。基于该薄膜的太阳能电池显示出21.24%的光电转换效率。针对钙钛矿薄膜的表面缺陷,我们使用对甲氧基苯乙基碘化铵对钙钛矿薄膜表面进行处理。钙钛矿薄膜的表面存在大量缺陷,如悬挂键,带电离子等,它们可以被对甲氧基苯乙基碘化铵钝化,从而提高薄膜的质量,并且表面疏水性也获得提高。另外P型掺杂剂的使用,使钙钛矿薄膜价带中的电子向P型掺杂剂的最高未占据能级转移,改变了钙钛矿薄膜表面电荷分布,导致钙钛矿表面能带向上弯曲,使钙钛矿层与空穴传输层的能带更加匹配,促进了空穴的传输,阻碍电子的反向传输,减少了界面处的非辐射复合。对钙钛矿薄膜进行表面处理后器件的效率提高到21.57%。同时,增强的表面疏水性也有助于提高钙钛矿薄膜的稳定性。相应器件在环境中的稳定性提高,在环境中储存1000小时后仍能保持94%以上的初始效率。针对载流子传输层,我们将三氟乙酸钾加入氧化锡溶液中,调控了氧化锡薄膜。三氟乙酸根离子可以有效地钝化氧化锡薄膜中的氧空位缺陷,并且改善能带结构,有利于光生载流子的导出。同时,三氟乙酸根离子的存在也会影响氧化锡层的成膜,改善了氧化锡薄膜表面粗糙度及润湿性,有利于减少氧化锡层与钙钛矿层之间的界面缺陷。并且在处理后,氧化锡与钙钛矿的导带之间差值减小,有利于电子越过界面。在优化后,氧化锡层的载流子迁移率获得了显著的提高,减小了与空穴传输层的载流子迁移率之间的差距,从而进一步减少了电子在下界面处的积累,滞后现象基本消除。器件的性能明显提升,光电转换效率由20.44%提高至21.73%。综上所述,本文主要从制备具有高效稳定的钙钛矿电池出发,研究了不同的退火工艺对钙钛矿晶体的结晶生长的影响,并且通过调整钙钛矿前驱体溶液的组成成分调控钙钛矿晶体的结晶行为,获得了高结晶质量、相稳定的钙钛矿薄膜;另外,经过处理钙钛矿薄膜的表面,进一步的提高了钙钛矿薄膜的质量,钝化了表面缺陷,改善了接触界面的质量。最后通过调控氧化锡电子传输层,提高了载流子传输能力。