混合价铁负载水滑石降解有机氯化物的研究

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有机氯化物作为有机污染物的一种,广泛应用于工农业的生产中,其在环境中的残留和危害是不容忽视的。有机氯化物是一类高毒性难降解化学物质,能够干扰人和动物的内分泌系统,因而对于该类化合物的降解是非常紧迫而有必要的。本文以甲氧滴滴涕(MXC)和四氯愈创木酚(TCG)为重点研究对象,分别采用非均相芬顿试剂和固定化酶对其进行了降解。  第一部分,首先以共沉淀法制备出了针状水滑石,然后并以此为模板,将合成的纳米材料硫化亚铁(FeS)和四氧化三铁(MNPs)以流体形式引入水滑石(LDHs)中,插层组装,即可得到水滑石类复合材料MNPs@LDHs和FeS@LDHs。对合成的复合型水滑石MNPs@LDHs和FeS@LDHs进行了XRD、SEM、TEM、VSM、XRD、BET、EDS和IR等表征和检测,得到了比较满意的结果。  第二部分,以磁性镁铝水滑石(MNPs@LDHs)为载体,戊二醛为交联剂,进行了漆酶的固定化。研究了各个因素如交联温度和戊二醛浓度、给酶量、固定化温度和时间等因素对固定化酶酶活力的影响,得到了漆酶固定化过程的最优条件。实验表明:0.1g磁性镁铝水滑石,先进行氨基化,然后将载体加入5mL浓度为0.1%戊二醛水溶液中,80℃条件下振荡2h,离心分离,再将载体加入到5mL pH4.5,0.4 g/L的漆酶缓冲溶液中,于35℃条件下振荡反应5h,离心分离,洗涤后立即进行酶活力检测,发现固定化酶的酶活力最大。在固定化酶连续操作第5次后,酶的活力仍能保持初始活力的45%左右,固定化漆酶的热稳定性,pH耐受性,操作稳定性都明显高于自由酶。  第三部分,将制备好的固定化漆酶用于水相降解TCG,并通过气相色谱测其降解率,研究了固定化酶降解TCG的最优条件和固定化酶的重复使用率。  第四部分,为了考查FeS@LDHs和MNPs@LDHs所构建的非均相Fenton体系的催化活性,将其用于水相中MXC的降解,研究了不同反应条件(如MXC浓度、H2O2投量、pH值、温度等)对催化效率的影响。发现非均相催化剂在连续重复使用第4次后仍具有良好的降解效果;对非均相Fenton系统中MXC降解的机理也进行了相应的探讨和分析。由FeS@LDHs和MNPs@LDHs所构建的非均相Fenton体系,具有高效催化氧化和可重复利用的优势,在污水处理方面具有很高的应用价值。
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