金属氰胺化合物（Mχ[NCN]γ）作为一种新型类氧硫族化合物,在其线性且共轭的[NCN]2-阴离子基团作用下,具有空旷的晶体结构、独特的电子结构和新奇的物化性质,近年来逐渐成为研究热点。其中,具有高比表面积和丰富反应位点的纳米氰胺化合物已在储能以及光催化等领域表现出良好的应用前景。然而对于氰胺化合物纳米材料制备的系统研究仍十分匮乏。如何控制晶体的成核与生长,进而实现对其尺寸、形貌、组分、结构乃至物性的调控,对于深入研究氰胺化合物的构效关系以及设计合成特异性功能材料具有重要意义。此外,氰胺化合物晶体结构复杂,[NCN]2-前驱体选择范围狭窄且复杂阴离子与表面活性剂难以形成稳定的中间体等关键问题导致纳米晶传统制备理论与方法难以直接应用。本论文针对氰胺化合物液相可控制备方法缺失以及微结构调控极具挑战等关键科学问题,基于氰胺化合物晶体结构,提出了[NCN]2-各向异性离子基团诱导的氰胺化合物纳米晶快速成核与取向生长调控新思路、发展了氰胺化合物动力学结构调控及热力学物相调控的协同策略、实现了氰胺化合物多维度纳米晶及其多级结构的可控合成、初步探索了纳米氰胺化合物的能源储存与转化应用。取得的研究结果如下:（1）提出[NCN]2-各向异性离子基团诱导的金属氰胺化合物多维度纳米晶可控制备新思路。以Ag2NCN为例,基于[NCN]2-阴离子的各向异性以及配位取向导致的独特结构单元,通过动力学调控纳米晶不同晶向的选择性生长,实现了Ag2NCN纳米棒、纳米线和纳米片可控制备;然而,各向同性的PO43-和S2-阴离子仅能得到Ag3PO4和Ag2S纳米颗粒。这种方法可拓展至含有各向异性[N（CN）2]-阴离子的Ag[N（CN）2]纳米棒与纳米片的选择性合成,表明了各向异性阴离子诱导多维度纳米晶制备方法的普适性,为实现复杂离子型化合物的纳米合成提供了思路。（2）发展金属氰胺化合物二维纳米片的动力学调控普适制备策略。基于氰胺化合物类层状晶体结构与[NCN]2-阴离子诱导的形貌调控思路,利用金属离子与含氧官能团的键合作用,以氧化石墨烯为模板促进了氰胺化合物的限域生长并制备了二维单晶纳米片。通过动力学结构调控,实现了Mn NCN、Cd NCN、Pb NCN、（Bi O）2NCN和Zn NCN五种超薄纳米片的可控合成。其中Mn NCN纳米片厚度约为1.4 nm,接近其晶胞的晶格参数。Mn NCN纳米片展现出良好的电化学特性,作为锂电负极具有931 m Ah g-1的比容量,远超Mn NCN微米晶200 m Ah g-1的性能,并拥有超高循环稳定性,在储能领域展现了良好的应用前景。（3）实现VIII族氰胺化合物纳米晶的热力学物相调控并探索其储能新机制。氰胺化合物的制备依赖于高温固相合成,低温液相反应难以得到大部分已知化合物。以VIII族氰胺化合物为例,基于化学平衡原理,设计单氰胺去质子化反应提升溶液体系[NCN]2-离子浓度,抑制前驱体副反应,促进热力学平衡移动,低温液相可控合成了Fe NCN、Co NCN和Ni NCN纳米晶。其中,Fe NCN纳米晶作为锂电负极材料,比容量高达1244 m Ah g-1,远超其转化反应的理论值(559 m Ah g-1)。机理研究发现[NCN]结构具有打开碳氮不饱和键额外储锂的储能新机制,展示了VIII族氰胺化合物在储能领域的极大应用潜力。（4）设计[NCN]2-阴离子交换反应合成氰胺化合物基多级纳米复合结构。基于氰胺化合物空旷晶体骨架及其在离子交换中的结构稳定性,通过阴离子交换策略实现了纳米单晶结构可控转化。其中,以Cd NCN纳米晶为模板,通过精准调控[NCN]2-阴离子与硫属阴离子的交换过程,制备了多组分的复杂纳米结构（核壳、空心、实心）。三方相Cd NCN完全交换得到立方相Cd Se证实阳离子亚晶格在交换前后保持不变。离子交换前后纳米晶的形貌与结晶性得以保持,突破了阴离子交换导致晶体形貌或结晶性转变的传统认知。制备的Cd NCN@Cd S纳米晶实现了异质结界面载流子的高效传输与分离,展现了优于Cd NCN和Cd S单一纳米晶的光催化降解能力。