氯化铵改性二氧化钛的制备及光催化性能研究

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在众多半导体光催化材料中,二氧化钛由于其具有氧化能力强,化学性质稳定,低成本以及无二次污染等特点,而被证明是最具有前景的光催化剂。然而,二氧化钛只能在紫外光的激发下显示出光催化活性,对太阳光的利用率极低。将该催化剂的光响应范围红移,使其吸收波段从紫外光拓展到可见光区,将大大提高光太阳光的利用率。本论文以钛酸四丁酯为前驱体,氯化铵为掺杂剂,合成了N、Cl、C共掺杂的TiO2光催化剂。采用XRD、TEM、SEM、XPS及DRS等分析手段,对催化剂的形貌、结构及光吸收性能进行表征,探讨了氮、氯、碳共掺杂TiO2光催剂的掺杂机理及可见光催化机理。研究了制备方法、水解抑制剂种类、氯化铵掺杂量、热处理温度等因素对催化剂可见光催化性能的影响,考察了催化剂投加量、初始浓度、照射光源波长等对罗丹明B降解性能的影响。1、采用溶胶-凝胶法与浸渍法制备氯化铵改性TiO2光催化剂,比较了两种方法制备的光催化剂的结构、形貌、组成及光吸收特性,以及可见光下催化降解苯酚的效果,发现采用溶胶-凝胶法掺杂氯化铵所得到的催化剂具有良好的单一锐钛矿晶型、较小的晶粒尺寸以及较高的可见光吸收能力和较高的可见光催化活性。2、以浓硝酸和浓盐酸作为水解抑制剂,研究了水解抑制剂的种类对溶胶-凝胶法制备的氯化铵改性TiO2光催化剂性能的影响。SEM、TEM、XRD、XPS及DRS表征结果表明,所得到的催化剂均为球形粒子,以浓硝酸作为水解抑制剂制备的催化剂N-Cl-C-Ti(N)晶型为单一锐钛矿,具有较高含量的表面羟基OH-,虽然可见光吸收强度略低于添加浓盐酸制备的催化剂N-Cl-C-Ti(Cl),但对罗丹明B和苯酚的光催化降解具有更高的光催化活性。3、研究了氯化铵添加量和热处理温度对溶胶凝胶法制备的N-Cl-C-Ti光催化活性的影响。结果表明,N3-Cl-C-Ti250中N元素主要以O-Ti-N及NOx形式存在;Cl元素一部分取代了TiO2晶格中的氧形成O-Ti-Cl,还有一部分以Cl-形式附着在TiO2纳米粒子表面或是存在晶隙中;而C元素则以CO32-形式对TiO2进行改性。当氯化铵的掺杂量为3.0mol%,热处理温度为250℃时所制备的催化剂N3-Cl-C-Ti250的可见光催化活性最高。420-800nm可见光照射120min后对初始浓度均为10mg·L-1的罗丹明B及苯酚的降解率分别为95.23%和80.13%。
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