论文部分内容阅读
有机染料废水对环境的污染和人类健康的危害已日趋严重。炭凝胶是近二十年发展起来的一种新型多孔性纳米材料,具有比表面积大、吸附性能强的特征,作为吸附剂在环境保护领域的应用价值已日益得到重视。基于此,本论文以介孔炭凝胶为研究对象,孔雀石绿和活性蓝13两种有机染料作为目标污染物,系统进行了炭凝胶的制备、氮掺杂改性、吸附性能、吸附机理及解吸再生等相关研究,结果如下:
采用溶胶-凝胶法,以间苯二酚和甲醛为原料,在水∶环己烷体积比为1∶1的溶剂体系中,当间苯二酚和碳酸钠的摩尔比(R/C)为1000∶1时,制备得到的炭凝胶(MCX1000)的比表面积和介孔表面积是最大的,其对有机染料的吸附量也最大,而后选择三聚氰胺作为氮源进行掺杂且当掺氮量为0.05g时,所制备的氮掺杂介孔炭凝胶(MCX1000-0.05)的介孔表面积最大,且吸附性能最强。通过表征发现,掺氮以后吸附剂表面增加了N-H吸收峰,且其表面的孔径有所减小,以及其表面的电荷发生了变化。
介孔炭凝胶MCX1000对废水中孔雀石绿和活性蓝13两种染料的吸附过程均符合伪二阶动力学模型和Langmuir等温模型,其最大饱和吸附量分别达到208.33mg/g和185.19mg/g。吸附后的炭凝胶比表面积和孔体积均大幅度下降,且炭凝胶表面变得更加光滑和饱满,可见比表面积和孔体积是影响吸附性能的关键因素。
掺氮介孔炭凝胶对废水中活性蓝13的吸附量随着掺氮量的增加先增大后减小,当掺氮量为0.05g时,掺氮介孔炭凝胶(即MCX1000-0.05)的吸附容量达到最大,同时,随着溶液pH值的升高,活性蓝13的去除率表现为先升高后下降,在中性条件下其去除率最低;废水中的离子强度的增加均可以提高掺氮介孔炭凝胶的吸附性能,但促进效果不同,如:Ca2+>K+>Na+,CO32->SO42->Cl-。此外,MCX1000-0.05对活性蓝13的吸附过程是自发的吸热反应,且符合伪二阶动力学模型和Langmuir等温模型,其对活性蓝13的饱和吸附量为232.52mg/g。染料分子与掺氮介孔炭凝胶的羟基和羧基等官能团之间可能存在静电作用、氢键作用以及范德华力作用。
采用甲醇、丙酮、乙醇、稀盐酸、氢氧化钠和EDTA等溶液作为解吸剂对吸附饱和后的MCX1000-0.05进行再生,发现甲醇的解吸效果最好,并在120min时达到88%以上,但是其解吸并不完全,重复解吸四次后发现吸附容量从130.32mg/g降至47.41mg/g,所以掺氮介孔炭凝胶对活性蓝13的吸附的主要作用力是π-π键的作用力,属于可逆物理吸附。
采用溶胶-凝胶法,以间苯二酚和甲醛为原料,在水∶环己烷体积比为1∶1的溶剂体系中,当间苯二酚和碳酸钠的摩尔比(R/C)为1000∶1时,制备得到的炭凝胶(MCX1000)的比表面积和介孔表面积是最大的,其对有机染料的吸附量也最大,而后选择三聚氰胺作为氮源进行掺杂且当掺氮量为0.05g时,所制备的氮掺杂介孔炭凝胶(MCX1000-0.05)的介孔表面积最大,且吸附性能最强。通过表征发现,掺氮以后吸附剂表面增加了N-H吸收峰,且其表面的孔径有所减小,以及其表面的电荷发生了变化。
介孔炭凝胶MCX1000对废水中孔雀石绿和活性蓝13两种染料的吸附过程均符合伪二阶动力学模型和Langmuir等温模型,其最大饱和吸附量分别达到208.33mg/g和185.19mg/g。吸附后的炭凝胶比表面积和孔体积均大幅度下降,且炭凝胶表面变得更加光滑和饱满,可见比表面积和孔体积是影响吸附性能的关键因素。
掺氮介孔炭凝胶对废水中活性蓝13的吸附量随着掺氮量的增加先增大后减小,当掺氮量为0.05g时,掺氮介孔炭凝胶(即MCX1000-0.05)的吸附容量达到最大,同时,随着溶液pH值的升高,活性蓝13的去除率表现为先升高后下降,在中性条件下其去除率最低;废水中的离子强度的增加均可以提高掺氮介孔炭凝胶的吸附性能,但促进效果不同,如:Ca2+>K+>Na+,CO32->SO42->Cl-。此外,MCX1000-0.05对活性蓝13的吸附过程是自发的吸热反应,且符合伪二阶动力学模型和Langmuir等温模型,其对活性蓝13的饱和吸附量为232.52mg/g。染料分子与掺氮介孔炭凝胶的羟基和羧基等官能团之间可能存在静电作用、氢键作用以及范德华力作用。
采用甲醇、丙酮、乙醇、稀盐酸、氢氧化钠和EDTA等溶液作为解吸剂对吸附饱和后的MCX1000-0.05进行再生,发现甲醇的解吸效果最好,并在120min时达到88%以上,但是其解吸并不完全,重复解吸四次后发现吸附容量从130.32mg/g降至47.41mg/g,所以掺氮介孔炭凝胶对活性蓝13的吸附的主要作用力是π-π键的作用力,属于可逆物理吸附。