设计合成新型的多孔材料以达到实用储氢、储CO2能力近年来受到广泛的关注。用量子化学计算和基于分子力场的分子模拟预测不同材料在不同热力学条件下的储氢、储CO2性能可以为实验合成提供理论指导，有效地降低开发成本和时间，具有重要的理论和应用意义。论文研究工作得到了以下主要结果与结论:　　 1、基于DFT(density functional theory)计算，我们研究了氨基硼烷(ammonia borane，AB)分子在碳化硅纳米管(SiCNT)上吸附、分解的反应过程。我们一共发现了五种吸附结构，并设计了四种反应途径。能够从氨基硼烷分子上脱去一个氢分子的反应途径，其整个反应过程是轻微的放热，并且氨基硼烷脱氢过程的活化能很低，为大约9.6 kcal/mol。其他反应会生成一些副产物，如NH3和BH3。经过这些反应途径，整个过程是强烈的吸热过程，因此通过降低温度可以阻碍这些途径的发生。但是，两个氢原子在氢化的碳化硅纳米管上形成氢气并释放出去，要克服的活化能非常大，为大约34.2 kcal/mol。而氢原子在碳化硅纳米表面移动所需要的活化能相对于脱氢的活化能要小一些，因此，可以推断脱氢过程将是一个很复杂的过程。　　 2、高精度的量化计算被用来研究cO2分子与ZIF材料骨架模型分子之间的相互作用，包括在CCSD(T)/CBS水平下的计算。四种ZIF材料被选择，这样我们可以研究取代基对吸附CO2的影响。通过拟合这些高精度量化计算的数据，我们首次开发了一套可以很好描述CO2分子与ZIF材料相互作用的分子力场，并且分子力场与量化计算能量的差距不过2 kJ/mol。　　 3、我们系统的研究了CO2分子在具有GME结构的ZIFs材料中的等温吸附曲线，及吸附、脱附过程的动力学过程。以新的力场为基础，巨正则系综蒙特卡罗方法(GCMC)被用来预测ZIF材料吸附CO2的吸附曲线。分析CO2的吸附机理，我们可以发现，取代基主要影响材料的大孔道，从而影响材料吸附CO2的性能。我们还第一次使用直接分子动力学(MD)的方法研究了CO2在ZIF材料中吸附、脱附的过程。研究结果表明，从动力学角度看CO2不能进入到ZIF材料的小孔道中。结合考虑上面的因素，模拟得到的吸附曲线和实验测得的吸附曲线符合的非常好。