金属有机化学气相沉积(MOCVD)是制备GaN薄膜器件包括发光二极管和半导体激光器的关键工艺。在高温生长条件下,作为反应前体的Ga(CH3)3和NH3发生复杂的气相反应,极易形成纳米粒子。这些纳米粒子或者凝结在冷壁面处,或者沉积在薄膜上,不仅造成反应前体的损耗,而且严重影响薄膜质量。充分了解GaN生长过程中的气相反应路径,对于实现反应器的设计优化、生长出高质量的薄膜,均具有重要意义。本论文围绕GaN生长过程中的气相反应路径,特别是反应器几何参数对反应路径的影响,开展了系统的研究。首先,在总结前人工作的基础上,提出不同的气体混合方式和加热方式将引发不同的反应路径。其次,利用结合反应动力学的CFD方法,对几种典型MOCVD反应器的流场、温场、反应前体浓度场进行数值模拟。通过分析对比衬底上方不同反应前体浓度的强弱,来确定反应路径。最后,分析了反应器操作参数和热泳力对反应前体浓度、生长速率以及化学反应路径的影响。论文的具体研究内容如下：1.目前对GaN生长的化学反应路径存在几种不同的模型和争议。通过对前人的实验条件进行详细的分析总结,指出尽管不同的研究人员使用了类似的压力和温度条件(MOCVD的典型生长条件),但是Ga(CH3)3/NH3进气的混合方式以及加热方式均不相同,导致不同的结果。这些因素提供了解决争议的线索。在此基础上,作者提出新的GaN生长反应路径：如果是常温下完全混合,并逐渐加热,Ga(CH3)3在变为加合物后将发生可逆分解,生成的Ga(CH3)3在进一步加热时,分解为GaCH3(路径1)；如果是中温条件下(200-500℃)的不完全混合,在低温壁面处则发生不可逆分解反应,形成氨基物Ga (CH3)2NH2以及氨基物的衍生物,并释放出CH4(路径2)；如果是高温条件下(>500℃)的不完全混合,并迅速加热,Ga(CH3)3的直接热解路径将占主导地位(路径3)。2.采用FLUENT软件,对典型的MOCVD反应器进行包括反应动力学的温场、流场、浓度场的数值模拟。通过对比生成物粒子在衬底处的浓度大小,发现不同的反应器存在不同的反应路径：腔体较高的高速转盘式反应器(RDR)遵循路径1；预混合进口水平式反应器同时存在两条路径,在高温衬底区域遵循路径1,在上壁面的低温区域遵循路径2；垂直喷淋式反应器(CCS)则遵循路径3。3.针对水平式和垂直式MOCVD反应器中热泳力对TMGa等反应前体浓度的影响分别进行理论和数值模拟。从分子动力学理论出发,推导出水平式MOCVD反应器中热泳力和热泳速度与温度、温度梯度、压强、粒子直径的关系式,以及热泳速度与扩散速度平衡时的关系式。在典型的MOCVD生长GaN的条件下,计算得出热泳速度与扩散速度在同一数量级,但方向相反,约为10-2～10-1m/s。水平式反应器在温度T=521K时,热泳速度与扩散速度平衡；垂直式反应器由于粘性力的作用,在T=605K时,热泳速度与扩散速度及粘性速度达到平衡。模拟结果显示,增大上壁温度,温度梯度减小,反应粒子受到的热泳力随之减小,沉积速率提高,但沉积一致性变差；减小上壁温度,温度梯度增大,热泳力对粒子的排斥增大,反应室下游的可用粒子增多,有利于薄膜沉积的一致性。4.针对同种类型的反应器中,不同的操作参数和几何参数对反应路径的影响进行分析研究。通过改变反应器的操作参数(如进口流量、压强)、几何尺寸(如高度、反应器直径),进行包括反应动力学的温场、流场、浓度场的数值模拟,分析操作参数及几何参数对化学反应路径的影响,并与文献中的实验值做对比分析。研究发现,对于三种类型的反应器,均存在下述规律：反应器流量减小,则趋向于加合物路径；流量增大,则趋向于热解路径。压强减小,趋向于热解路径；压强增大,趋向于加合物路径。反应器高度减小,趋向于热解路径；反应器高度增大,水平式反应器则趋向于加合物路径；垂直式反应器则趋向于可逆分解路径。