炭化污泥制备工艺优化及其NO常温催化氧化特性

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NOx作为给人类生存环境和身体健康造成巨大危害的主要大气污染物之一,其排放治理已成为国际研究热点。针对由工业生产和汽车尾气排放产生具有常温常压、高浓度O2(近似空气)的NO污染气体排放,当前工业上典型的选择性催化还原(SCR)脱硝技术已不再适用。以碳基活性材料作为催化剂或催化剂载体的NO常温催化氧化技术得到了广泛关注,该技术能够在常温和高浓度O2条件下将NO催化氧化成NO2,并以硝酸或硝酸盐形式加以回收利用,因此具有环保和经济双重效益,应用前景广阔。本课题在上一阶段研究中,以市政污泥为原料,通过一定工艺手段制备污泥炭(SC),并开展了一系列SC常温催化氧化NO的实验研究。结果表明,炭化污泥拥有一定的含碳量和复杂的孔隙结构,具有成为碳基催化剂或催化剂载体的能力,其中污泥经过热解+KOH活化+HNO3酸洗+H2还原制备的SC脱硝效率最高。本文基于上述研究,对炭化污泥制备工艺进行优化,探究污泥热解与KOH活化同时进行的可能性,对比HCl酸洗和HNO3酸洗对SC表面物理化学特性的影响,并开展一系列SC常温催化氧化NO特性研究。主要得到以下成果:(1)干污泥(DS)热解温度和KOH活化均对SC的催化活性有显著影响,当热解温度由600℃升至800℃,裂解样的NO转化率由12%升至36%;不同热解温度下,SC的催化活性均随KOH用量增加呈先增大后减小趋势;当热解温度为700℃、DS/KOH质量比=3:1时,SC的催化活性最优,达到56%;对该样品进一步进行氢气还原处理后,其脱硝效率进一步提升,达到76.5%。(2)在相同浓度下,相较于HCl酸洗,HNO3酸洗对SC孔壁结构破坏力度更大,能破坏SC中大量的芳香烃结构,导致众多C=C双键被打开,暴露出大量的活性碳原子;同时,HNO3溶液能够提供游离的氧和氮,从而更加容易在SC表面引入大量含氧、含氮官能团;这些由HNO3酸洗引入的含氧官能团对SC孔隙造成一定的堵塞,并占据了活性位点,不利于NO的催化氧化,通过H2还原处理后,含氧官能团被去除,其NO转化率随之提升;而由HNO3酸洗引入的含氮官能团增加了SC表面碱性,从而增加了SC对酸性NOx的吸附能力,有利于NO的催化氧化。(3)SC常温催化氧化NO主要受到其微孔结构、表面活性位点和含氮官能团三重作用相互影响,其中微孔结构和表面活性位点的催化氧化起到主要作用。微孔催化是指气相NO在SC的微孔内聚合生产(NO)2聚合体,随后被气相O2在微孔内氧化成NO2;表面活性位点催化是指气相NO吸附在SC表面的活性位点形成C-NO,随后被气相O2氧化为吸态的C-NO2,然后经过一系列复杂变化释放出大量气相NO2;含氮官能团的引入,增加了SC表面碱性,使得SC对酸性NOx具有较强的亲和力,提高了对NO的吸附能力,有利于NO的催化氧化。(4)水蒸气的存在对SC催化氧化NO具有较强的抑制作用,其中样品SC-KOH-HNO3表现出最差的抗水性能,在水蒸气为10%的相对湿度下,其NO转化率相对于在干气环境下减少了51.8%;样品SC-KOH-HCl表现出最好的抗水性能,在水蒸气为10%的相对湿度下,其NO转化率相对于在干气环境下减少了35.5%;SC的抗水性能与其表面含氧官能团的数量有着密切的联系,数量越多,其对水分子的亲和力越高,抗水性能越差。(5)污泥经过KOH热解/活化+HNO3酸洗+H2还原制备的样品脱硝性能最优,在温度为30℃、20%O2、NO进口浓度为450ppm条件下,其NO转化率高达75.6%。同时,其NO转化率随着水蒸气相对湿度增加而降低,在相对湿度为60%时,样品完全失效;此外,其NO转化率随着温度升高而降低,随着NO进口浓度增加而增加,随着O2浓度增加而增加。
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