有机电致发光二极管(OLED)具有轻薄柔性、光色健康等显著优势,已经逐步应用于室内照明及全彩显示领域。本论文围绕高效率、长寿命的OLED器件,从电极/有机层界面机理、新型双极性螺环主体材料的设计合成、低驱动电压OLED器件结构的设计、高功率效率单色光及白光OLED器件的制备到简易高效宽波段光提取技术等方面进行了系统性研究。主要研究内容概括为以下几个方面:第一部分:将HAT-CN有机小分子材料作为“自清洁层”沉积在不同表面环境的ITO电极上,在提高空穴注入效率的同时,基于不同条件下的ITO电极的有机电致发光器件的电致发光面能得到有效的改善。通过进一步的研究,我们发现器件的电致发光性能(如电流效率和功率效率等)能够不受表面污染物的影响,尤其是器件的寿命得到了有效的提升。这种简易高效的电极表面修饰技术能够有效地应用于长寿命的有机光电器件的制备中。第二部分:通过新颖的材料结构设计,我们合成并研究了两种新型D-Spiro-A结构的螺环类双极性主体材料STPy3和STPy4。STPy3和STPy4具有较高的三线态能级,并表现出“通用型”主体材料的特性,能够制备高效率的蓝光、绿光、红光以及白光磷光单主体OLED器件,上述器件的最大外量子效率(EQE)均超过了20%。其中,白光OLED最高EQE达到了27.8%,并且在1000 cd/m~2的高亮度下,效率的滚降小于1.0%。第三部分:为降低OLED器件的驱动电压,将STPy3和STPy4作为给体材料,和受体材料PO-T2T形成高效的激基复合物。基于此双主体结构的绿光和黄光磷光OLED器件获得了极低的开启电压,仅为2.1 V,其中,绿光的最高功率效率超过了140.0 lm/W。第四部分:为了实现白光的发射,我们设计了新型基于梯度掺杂实现激基复合物的合理分配策略(AGE)。基于AGE的发光层能够合理分配激子以及调整器件的复合区域,以实现白光磷光发射。因此,基于STPy3和STPy4和AGE的白光OLED器件的开启电压仅为2.3 V,为目前文献报道中的最低值,最高EQE达到了28.2%。最为显著的提升体现在器件的功率效率上,在1000 cd/m~2的高亮度下,白光OLED器件的功率效率仍保持在72.7 lm/W,高于传统节能型荧光灯,这也是目前基于激基复合物白光OLED器件中(不应用光提取技术)的最高值。第五部分:通过纳米压印PEDOT:PSS缓冲层的方法,我们将自组装形成的随机纳米褶皱转移至高效磷光OLED器件中。自组装形成的随机纳米褶皱能够有效地增强宽波段OLED器件的耦合出光效率。对于黄光OLED器件,应用随机纳米结构褶皱的器件的最高EQE大于30%,是传统平面OLED器件效率的1.76倍;对于蓝光磷光OLED器件,应用随机纳米褶皱的最大EQE达到了35.3%,是平面OLED器件效率的1.75倍。总之,本论文通过对界面物理工程、分子设计、材料合成、物理器件制备和光学调控等系统的研究,对高效率、长寿命OLED器件的发展起到了推动作用。