水溶性有机物电子转移能力表征及对Fe(Ⅲ)还原的强化效应

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水溶性有机物(Dissolved organic matter, DOM)是陆地和水生环境中最为活跃的有机物组分,控制着许多物理、化学和生物过程。DOM可从微生物和化学还原剂中接受电子并转移到固相铁氧矿物和有机污染物,也可作为电子穿梭体,在厌氧条件下穿梭于微生物表面和铁氧化物之间。本文提出了一种快速测定DOM电子转移能力的方法,结合荧光光谱、傅立叶红外和循环伏安法等手段对DOM进行了表征分析,并腐败希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens)200作为电子驱动力,研究了DOM各种性质及其介导异化铁还原反应的作用,探索了DOM作为电子穿梭体的特性以及对微生物异化铁的影响。主要研究结果如下:1.建立了一种快速、简便和精确测定DOM电子转移和循环率的方法。以库仑安培法作为研究DOM电子转移能力的基本方法,通过与以锌作为还原剂和三价铁作为氧化剂的传统化学方法做比较,该方法可以在几十秒内完成反应,是一种更为快速、直接的方法,为深入研究提供依据。2.以不同来源的水溶性有机物(DOM)为供试材料,采用电化学方法和荧光光谱法研究了DOM电化学活性及其与荧光峰强度的关系。采用荧光激发发射光谱法(EEMs)测定DOM的类富里酸荧光峰强度并比较其与DOM电子转移能力的关系,发现DOM的类富里酸荧光峰强度与DOM的电子循环率具有显著相关(R2=0.94)3.用透析法对初始DOM(Origin DOM,O-DOM)进行分级。以不同微生物作为电子驱动力,研究其对地球化学反应的介导作用。结果发现DOM组分电子转移能力强弱为H-DOM(大分子量DOM)>M-DOM(中分子量DOM)>L-DOM(小分子量DOM),符合DOM组分对异化铁还原的促进效果的趋势。荧光光谱法和循环伏安法测定结果显示H-DOM含有最多的氧化还原基团,具有最强的电子转移能力。
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