【摘 要】
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SBA-15是具有大比表面积,高度有序的二维六方介孔结构材料,且没有明显地催化活性,在催化反应中为较好的载体。近些年来,负载型贵金属催化剂在催化领域成为研究的热点,尤其是
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SBA-15是具有大比表面积,高度有序的二维六方介孔结构材料,且没有明显地催化活性,在催化反应中为较好的载体。近些年来,负载型贵金属催化剂在催化领域成为研究的热点,尤其是在催化加氢领域得到广泛关注。不同贵金属表现出不同的催化加氢活性和对产物的选择性,因此,本文以肉桂醛选择加氢为探针反应,探讨SBA-15负载不同贵金属Pd,Pt,Ru对活性和选择性的影响;并通过掺杂过渡金属Fe,Co,Ni调变其活性及选择性,从而进一步明确影响C=O和C=C加氢选择性的因素。本文以SBA-15为载体,采用传统浸渍法制备了Pd/SBA-15、Pt/SBA-15、Ru/SBA-15系列催化剂(Pd、Pt、Ru负载量分别为1%,2%,3%和4wt%)。利用XRD、N2吸附-脱附和XPS等手段对它们进行了表征。催化剂仍保持SBA-15的特殊介孔结构。通过XPS表征催化剂表面物种的形式存在。再利用制备的催化剂进行肉桂醛选择性加氢反应,发现Pd主要针对C=C键加氢,Pt主要针对C=O和C=C键加氢,Ru催化剂有利于C=C双键的加氢。通过传统浸渍法将过渡金属Fe、Co、Ni分别掺杂在Pt/SBA-15上制备系列催化剂。催化剂仍保持SBA-15的特殊介孔结构。掺杂过渡金属后的催化剂对肉桂醛加氢反应活性有所提高。Fe、Co、Ni的掺杂提高了催化剂对肉桂醇的选择性。通过XPS表征对催化剂表面物种的存在形式。这主要是由于金属掺杂后,金属之间的电子效应引起的催化剂的选择性的变化。
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