非线性光学与激光技术紧密结合,广泛应用于日常生活及工业生产之中。实现激光光源从红外区到深紫外区的连续可调一直是激光技术领域追求的目标,而依靠非线性光学晶体的变频功能拓宽激光光源的可调谐范围是首选的方法。因此,非线性光学晶体的发展对激光技术、光通信、国防、医疗、工业等领域都具有深远的推动意义。性能优异的非线性光学晶体,应满足具有较大的倍频效应、较宽的光学带隙以及可实现相位匹配的适当双折射等基本条件。有机π共轭体系晶体能较好的平衡倍频、光学带隙、双折射之间的关系,表现出优异的光电性能。本论文的主要工作是生长已知的性能优异的有机π共轭体系非线性光学晶体及探索新的有机π共轭体系非线性光学晶体,我们的研究思路是基于（BO3）3-及（B3O6）3-无机平面π共轭基团,筛选出与其相似的（C3N3O3）3-和（C4N2O3）2-有机平面π共轭基团,进行简单化合物探索筛选后,生长高质量大尺寸的KLi（HC3N3O3）·2H2O单晶,合成出Ca（H3C4N2O3）2·H2O和Sr（H5C8N4O5）2·4H2O两例晶体。主要研究工作如下:1.KLi（HC3N3O3）·2H2O晶体生长采用水溶液法进行KLi（HC3N3O3）·2H2O晶体生长研究,通过调节溶液浓度、降低晶体初始生长温度、调节溶液流动速度、设计籽晶杆等生长工艺调控,解决了生长过程中原料高温分解、析晶过程生成杂晶等一系列问题,生长出较高质量的单晶,晶体尺寸达到33×25×10mm~3;并进行一系列了光学及热学性质测试,显示该晶体可实现266 nm四倍频激光输出,表明该晶体具有很好的应用价值。2.巴比妥酸盐体系探索对于巴比妥酸盐非线性光学晶体的研究,合成出两例晶体Ca（H3C4N2O3）2·H2O和Sr（H5C8N4O5）2·4H2O。其中Ca（H3C4N2O3）2·H2O结晶于非中心对称空间群Aba2,粉末倍频效应为1.15倍KDP,光学带隙为3.61e V,双折射率为0.49;理论计算表明阴离子基团（H3C4N2O3）-对材料的非线性光学性能起主要贡献作用。Sr（H5C8N4O5）2·4H2O结晶于中心对称空间群P21/c,光学带隙为3.14e V,双折射率为0.475。本论文工作不仅可丰富紫外非线性光学晶体的研究领域,还能使得性能优异的非线性光学晶体实现实际生产应用。