【摘 要】
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近年来,抗生素大量生产和广泛使用所引起的各种环境问题引起了人们的关注。抗生素在使用后仍多数以母体或者代谢物形式存在于环境中,引起细菌耐药性等问题威胁生态系统,也会威胁人体健康。通常进入水体中的抗生素很难通过传统的生化处理工艺有效去除,亟需研发出高效深度降解抗生素类废水的新型技术。本论文选取第二代头孢类抗生素头孢克洛（Cefaclor,CFC）为目标物,采用新型亚氧化钛（Ti4O7）为阳极,利用电化
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近年来,抗生素大量生产和广泛使用所引起的各种环境问题引起了人们的关注。抗生素在使用后仍多数以母体或者代谢物形式存在于环境中,引起细菌耐药性等问题威胁生态系统,也会威胁人体健康。通常进入水体中的抗生素很难通过传统的生化处理工艺有效去除,亟需研发出高效深度降解抗生素类废水的新型技术。本论文选取第二代头孢类抗生素头孢克洛（Cefaclor,CFC）为目标物,采用新型亚氧化钛（Ti4O7）为阳极,利用电化学高级氧化技术（EAOPs）深度降解水中头孢克洛,优化降解反应体系,探讨反应机理,监测降解产物,推导污染物矿化路径。主要从以下四个方面进行了探讨:（1）阳极材料影响EAOPs体系氧化降解CFC的效能研究:分别以Ru O2/Ti和Ti4O7/Ti作为阳极,对比阳极材料在阳极氧化（AO）、电芬顿（EF）和光电芬顿（PEF）体系中对CFC的矿化效能。结果表明,在AO过程中Ru O2/Ti阳极对CFC矿化效果（15.1%）略好于Ti4O7/Ti阳极（6.9%）;但在EF和PEF体系中Ti4O7/Ti阳极对CFC的矿化效率（分别为59.9%和71.7%）要更优于Ru O2/Ti阳极（分别为46.8%和64.3%）。这表明Ti4O7/Ti阳极可强化EF和PEF过程,有效降解CFC。（2）Ti4O7/Ti阳极在不同EAOPs体系中氧化机理研究:以Ti4O7/Ti为阳极的4个反应体系,通过对比不同EAOPs体系中H2O2和·OH生成情况来确定反应机理。结果表明,不同体系中H2O2产生规律为AO+Fe2+<AO<EF<AO-H2O2,最高生成浓度分别为53.8μM、147.8μM、232.3μM和2011.9μM。不同体系中·OH的产生规律为AO<AO-H2O2<AO+Fe2+<EF,最高生成量分别为1.1μM、2.1μM、5.2μM和20.5μM。这表明ACF阴极能够有效生成H2O2,而EF体系促进了·OH的产生,极大提高了体系的氧化能力。（3）Ti4O7/Ti-EF体系有效降解CFC研究:以Ti4O7/Ti为阳极建立3个EAOPs反应体系,通过对比发现各体系对CFC降解效能遵循如下规律:Ti4O7/Ti-AO<Ti4O7/Ti-AO-H2O2<Ti4O7/Ti-EF,说明Ti4O7/Ti-EF体系能更有效降解CFC。对Ti4O7/Ti-EF体系的降解进行条件优化,确定了最佳反应条件:I=0.36 A,p H=3.00,[Fe2+]=1.0 m M,[CFC]0=200 mg·L-1,在此条件下体系矿化率为59.9%。降解CFC过程中,各体系分别检测到小分子有机酸和无机离子的生成。利用UPLC-QTOF-MS检测了EF体系中的芳香族降解产物,并推导了CFC的可能降解路径。（4）Ti4O7/Ti-PEF体系深度矿化CFC研究:以Ti4O7/Ti为阳极建立5个EAOPs反应体系,各体系对CFC矿化效率遵循如下规律:Ti4O7/Ti-AO<Ti4O7/Ti-AO-H2O2<Ti4O7/Ti-UVA-AO-H2O2<Ti4O7/Ti-EF<Ti4O7/Ti-PEF,结果表明,Ti4O7/Ti-PEF体系能深度矿化CFC。通过对Ti4O7/Ti-PEF体系进行了条件优化,得到最佳反应条件,其矿化率为71.7%。CFC降解过程中检测到草酸（Oxalic acid）、草氨酸（Oxamic acid）、甲酸（Formic acid）、乙酸（Acetic acid）4种有机酸生成,以甲酸和乙酸为主。体系中还检测到无机离子NH4+、NO3-、Cl-和Cl O3-生成。Ti4O7/Ti-PEF体系中有机酸生成较多,生成的NH4+-N浓度达到了12.59 mg·L-1（占初始氮总量的66.2%）;生成Cl-浓度达到14.01 mg·L-1（占初始氯总量的73.5%）,表明PEF体系可彻底降解CFC。通过UPLC-QTOF-MS分析Ti4O7/Ti-PEF体系得出CFC降解过程中有6种芳香族降解产物产生,进而推断CFC可能的降解历程。
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