【摘 要】
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本论文主要围绕沼气、煤层气、裂解气中的CH4分离展开了实验研究,针对CH4/N2分离进行了过程模拟研究,目的是为ZIF-8/水-乙二醇浆液法吸收-吸附耦合分离含CH4混合气的实际应用提供数据支撑,解决可能碰到的问题。本论文的研究结论如下:（1）ZIF-8/水-乙二醇浆液在分离CH4/CO2混合气的时候,ZIF-8的孔隙结构会发生不可逆的变化,研究发现加入适量的2-甲基咪唑（m Im）,不仅能在含水
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本论文主要围绕沼气、煤层气、裂解气中的CH4分离展开了实验研究,针对CH4/N2分离进行了过程模拟研究,目的是为ZIF-8/水-乙二醇浆液法吸收-吸附耦合分离含CH4混合气的实际应用提供数据支撑,解决可能碰到的问题。本论文的研究结论如下:（1）ZIF-8/水-乙二醇浆液在分离CH4/CO2混合气的时候,ZIF-8的孔隙结构会发生不可逆的变化,研究发现加入适量的2-甲基咪唑（m Im）,不仅能在含水体系下保持ZIF-8的结构稳定而且能显著提高ZIF-8浆液的CO2捕集能力,液相m Im含量为5 wt%时,此时气相CO2的摩尔分数由24.4 mol%下降到7.5 mol%,循环三次后仍能下降到6.5 mol%。CO2对于CH4的选择性系数和CO2的吸附量分别达到76和0.42 mol/L,在之后对回收ZIF-8结构表征也表明,液相中大于5 wt%的m Im的可以保护ZIF-8的结构,我们也成功的将ZIF-8浆液引入到含水体系。（2）用ZIF-8/水-乙二醇浆液对CH4/N2混合气进行了平衡分离实验,系统地考察了ZIF-8固含率、压力、温度、气液比、原料气组成对分离效果的影响,发现20-30 wt%的ZIF-8固含率、273.2-278.2 K、1.5-2.5 MPa、40左右的气液比和高含量CH4的原料气组成更利于混合气的分离。测定了ZIF-8/水-乙二醇浆液对单组份CH4和N2的吸附等温线,并通过Langmuir吸附模型拟合了浆液对混合气在273.2K下的吸附模型参数,拟合的平均相对误差仅为3.23%。计算出了CH4在ZIF-8浆液中的吸附热最低仅为9 k J/mol,说明吸着过程主要为物理吸附。（3）开展了ZIF-8/水-乙二醇浆液对裂解气CH4/C2H6/C2H4/C3H6/H2五组分混合气的多级分离研究,考察了多级分离过程中包括气液比、操作压力、温度对裂解气多级分离的影响,发现低温和较低的气液比有利于裂解气的分离,最终确定一级分离适宜条件为:气液比为40左右、温度在273.2-278.2 K之间;二级分离适宜条件为:气液比在50左右、温度在268.2-273.2 K之间。最后用ZIF-8/水-乙二醇浆液对CH4/H2混合气进行了连续分离实验,发现随着原料气中甲烷浓度的增加,甲烷的溶解度(Sv1)和分离选择性（β）显著增加,当原料气中甲烷浓度为74.6 mol%时,甲烷对氢气的分离选择性（β）高达27.9。（4）在鼓泡塔中开展了ZIF-8/水-乙二醇浆液中CH4/N2混合气在不同浆液体积、操作压力、进气流量以及温度的操作条件下的穿透实验,发现吸收-吸附温度和进气流量越低,操作压力和浆液体积越大,分离效果越好,捕集CH4能力越强。（5）通过ZIF-8/水-乙二醇浆液分离CH4/N2混合气实验数据拟合出甲烷-浆液与氮气-浆液之间的二元交互参数k13、k23,代入Aspen模拟了ZIF-8浆液对CH4/N2的多级分离,确定了吸收-解吸循环操作过程中的理论板数,进料位置,闪蒸罐、吸收-吸附塔和解吸塔操作压力、气液比。
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