【摘 要】
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本文以实验分析和TG-DTA、BET、TPO以及C/H元素分析等表征技术相结合的方式,系统开展了N2O一步氧化苯制苯酚Fe-ZSM-5分子筛催化剂的失活规律和再生工艺研究。对液相离子交换
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本文以实验分析和TG-DTA、BET、TPO以及C/H元素分析等表征技术相结合的方式,系统开展了N2O一步氧化苯制苯酚Fe-ZSM-5分子筛催化剂的失活规律和再生工艺研究。对液相离子交换法制备并经水热法预处理的Fe-ZSM-5分子筛催化剂的活性评价结果表明,尽管Fe-ZSM-5分子筛催化剂在N2O一步氧化苯制苯酚反应中具有较高的初始活性和苯酚产率,但是随着反应时间的延长催化剂活性逐步降低,特别是在反应初期的4 h内,活性下降速率很快,积炭量迅速增加。结合TG-DTA等表征结果可见,失活催化剂上存在着低温炭和高温炭两种形式的积炭,这是导致催化剂失活的主要原因。对失活的Fe-ZSM-5催化剂进行再生实验结果表明,失活催化剂在N2O气氛下、723 K进行40 min烧炭处理,可使催化剂的活性基本恢复。基于固定床反应装置,以单因素实验法分别考察了微量水蒸气、NO、O2和NO2对Fe-ZSM-5分子筛催化剂活性的影响。结果表明:（1）微量水蒸气的存在对分子筛催化剂活性几乎没有影响;（2）微量NO的存在对提高Fe-ZSM-5分子筛催化剂的活性有利;（3）微量O2的存在将导致Fe-ZSM-5分子筛催化剂活性降低,且随着O2含量的增加,分子筛催化剂的活性下降更为迅速;（4）微量NO2的存在也导致分子筛催化剂活性的降低,但降低幅度较小。
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