【摘 要】
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在“碳达峰-碳中和”的大背景下,发展清洁能源对我国的经济社会发展至关重要。核能具有无温室气体排放、全生命周期碳足迹低的特点,是一种重要的清洁能源。伴随着核能需求提升,核电站原料铀的需求也日益增大,如何高效处理在铀矿冶过程中产生的含铀地下水已成为制约铀矿采选的重要问题之一。硝酸地浸法是目前最常见的铀矿开采方法之一,但地浸开采后产生的反酸地下水中含有U（VI）和3-,常规方法难以同时去除上述两类污染物
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在“碳达峰-碳中和”的大背景下,发展清洁能源对我国的经济社会发展至关重要。核能具有无温室气体排放、全生命周期碳足迹低的特点,是一种重要的清洁能源。伴随着核能需求提升,核电站原料铀的需求也日益增大,如何高效处理在铀矿冶过程中产生的含铀地下水已成为制约铀矿采选的重要问题之一。硝酸地浸法是目前最常见的铀矿开采方法之一,但地浸开采后产生的反酸地下水中含有U（VI）和3-,常规方法难以同时去除上述两类污染物。本课题选取泡沫铜为基底材料,使用化学浸渍改性的方式,制备了Cu-Ag双金属复合电极,在利用SEM、XRD等手段对Cu-Ag双金属电极进行表征的基础上,通过电化学方法探究了Cu-Ag双金属复合电极还原U（VI）和3-的效能及机制,主要结论如下:（1）通过SEM、XRD等方法发现,Ag负载后的泡沫铜表面生长出晶状结构的单质Ag,证明单质Ag通过化学浸渍反应成功的负载到了泡沫铜基体上。与未改性前的泡沫铜电极相比,Cu-Ag双金属复合电极还原U（VI）和3-的效能均有明显提升,在-1.4 V外加电势下,还原3-和U（Ⅵ）的能力分别提升了4倍和7.8倍。（2）Cu-Ag双金属复合电极能够有效处理U（VI）-3-复合污染地下水。与原泡沫铜电极材料相比,Cu0.9Ag0.1双金属复合电极可以对U（Ⅵ）和3-进行协同去除,且电化学还原效率显著提升,对3-和U（Ⅵ）的去除效果大幅度提高。在去除率方面,外加电势-1.4 V,24 h内Cu0.9Ag0.1电极在U（VI）-3-复合污染地下水条件下,对于3-的去除率为99.1%、对U（Ⅵ）的去除率为93.6%,对两种污染物均有较好去除效果。且通过SEM、XRD表征证明了反应后的Cu0.9Ag0.1的Cu-Ag双金属复合电极材料电极骨架结构保存完好,且通过1000次循环的CV循环伏安测试实验可证明该电极材料有良好的稳定性,可重复使用。（3）通过伏安法对Cu-Ag双金属电极还原U（VI）和3-的热力学过程进行了表征,U（VI）的起始还原电位为-1.0 V,3-的起始电位还原为-0.75 V,2-的起始还原电位为-1.2 V,阴极电势对3-还原的含氮产物有较大影响,且U（VI）-3-在复合污染条件下,U（VI）和3-的起始还原电位不变,但在复合污染下U（VI）的还原速率略有降低。通过Cu0.9Ag0.1双金属复合电极在-0.8 V～1.4 V进行阴极反应电势的优选时,发现当阴极反应电位为-1.4 V时在24 h内,对3-和U（Ⅵ）离子污染地下水的最好去除效率为99.1%和93.6%。本研究为采用电化学方法处置U（VI）-3-复合污染地下水提供了一种新的处理思路,可为处置地浸采铀地下水工艺开发和优化提供支撑。
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