【摘 要】
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木质纤维素作为自然界中最丰富的生物质资源,因其具有可再生性和可降解性而受到越来越多的关注。其中,纤维素微/纳米纤丝具有尺寸小、无毒、生物相容性好等特点,可作为一种新型的乳化剂用于稳定Pickering乳液。由于木质纤维素原料中含有大量木素,目前制备纤维素微/纳米纤丝大多要预先去除木素,该过程需要消耗大量化学品,易造成环境污染,制备含木素的纤维素微/纳米纤丝并用于稳定Pickering乳液更符合当代
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木质纤维素作为自然界中最丰富的生物质资源,因其具有可再生性和可降解性而受到越来越多的关注。其中,纤维素微/纳米纤丝具有尺寸小、无毒、生物相容性好等特点,可作为一种新型的乳化剂用于稳定Pickering乳液。由于木质纤维素原料中含有大量木素,目前制备纤维素微/纳米纤丝大多要预先去除木素,该过程需要消耗大量化学品,易造成环境污染,制备含木素的纤维素微/纳米纤丝并用于稳定Pickering乳液更符合当代社会绿色发展的理念。现阶段纤维素微/纳米纤丝主要以悬浮液的形式制备、储存和应用。因此,本文首先探究了纤维素微/纳米纤丝的形态结构与其悬浮液流变性能的关系,并研究了纤维素微/纳米纤丝的形态结构对其乳化能力和乳化机制的影响;随后借助纤维素微/纳米纤丝形态与流变特性关系,探究了在机械法制备木质纤维素纳米纤丝过程中木素含量对纤维形态结构的影响,在此基础上,结合纤维素微/纳米纤丝稳定乳液的机理,制备了含木素颗粒和木质纤维素微/纳米纤丝的复合体系,并进一步研究了复合体系中各组分在乳液中的作用机制。该工作可为木质纤维素基微纳米材料的绿色制备及其在乳液中的应用提供理论支持。本文主要工作如下:（1）研究了超微粒研磨过程中纤维形态与其悬浮液流变性能的关系。随着超微粒研磨次数从10次增加到40次,纤维的形态变化依次为:未原纤化的微纤维（A10）、部分原纤化的微纤维（A20）、高度原纤化的纤维素纳米纤丝（A40）,纤维素的尺寸逐渐减小,长径比大幅度增加。不同形态的纤维素悬浮液表现出不同的流变特性,A10形成的纤维网络结构强度差,悬浮液粘度低、抗形变能力差,并且呈现弱凝胶甚至粘性流体的状态,动态稳定性差。A40可形成高度纠缠的网络结构,在外力作用下纤维相互约束,因此其悬浮液粘度高、凝胶强度大、抗形变能力强、动态稳定性良好。（2）选取第二章中制备的三种形态的纤维素作为乳化剂稳定Pickering乳液,研究了纤维素的形态特征对其稳定乳液机理的影响。未原纤化的纤维通过阻隔作用稳定乳液,液滴表面没有纤维吸附;部分原纤化的微纤维稳定的乳液液滴表面有纤维吸附,纤维覆盖率低,主要通过微纤维在液滴之间形成桥联结构稳定乳液;高度原纤化的纤维素纳米纤丝在液滴表面形成致密的覆盖层,阻碍液滴的融合,同时在液滴之间形成桥联作用,紧密的将液滴连接在一起。因此,A40的乳化能力最强,其稳定的乳液粘度大,凝胶性能强,屈服应力值大,抗形变能力强,并且动态稳定性高;A10的乳化能力最弱,其稳定的乳液粘度低,呈现弱凝胶状态,液滴纤维结构屈服应力值小,抗形变能力和动态稳定性较弱;A20的乳化能力介入A10和A40之间。（3）为了实现木质纤维素的高效利用,选用漂白程度不同的浆料作为原料制备木素含量不同的木质纤维素纳米纤丝（LCNFs）,研究了机械制备LCNFs过程中木素含量对纤维形态和原纤化的影响。经过超微粒研磨和高压均质处理后,高木素含量的纤维原纤化程度低,并且有大量尺寸较大的木素颗粒;而低木素含量的纤维原纤化程度高,木素被研磨成纳米颗粒,黏附在纳米纤维素的表面。通过流变特性进一步分析发现,木素含量较低的LCNFs悬浮液具有较高的粘度值和屈服应力值,也展现出强凝胶性能和抗形变能力。其中,木素含量为6.52%的LCNFs悬浮液具有最高的粘度值和屈服应力值,最强的凝胶性能和抗形变能力,表明高含量的木素会抑制纤维的原纤化,少量木素则能够促进纤维的原纤化。（4）以高木素含量的漂白化学热磨机械浆为原料,制备了一种含有LCNFs、木素颗粒（LPs）和细长微纤丝（LMs）的木质纤维素复合体系（LBS）,该体系表现出非常优异的乳化能力。先将纸浆纤维研磨成部分原纤化的微纤维形态,此时原料中的部分木素被研磨成细小的木素颗粒黏附在纤维表面;随后进行高剪切处理,将纤维表面粘附的部分木素颗粒剥离并分散在体系中,原纤化的LCNFs被切断并且分散到体系中,即得到LBS体系,随后将LBS体系用于稳定Pickering乳液,探究各组分稳定Pickering乳液的作用机制。LBS体系中的LCNFs和LPs均吸附在液滴的表面,LMs则与液滴形成相互支撑、相互约束的液滴-纤维网络结构,双重吸附和液滴-纤维网络结构为乳液提供了非常高的稳定性,在高速运动条件下只发生形变而未发生破乳现象。
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