【摘 要】
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鉴于全球电动汽车使用量的增加,人们对续航里程有越来越高的要求,发展高能量密度,安全可靠的电池在国内外引起广泛关注。由于有限的理论能量密度,以石墨为阳极的传统锂离子电池(LIB)的能量密度(372 m Ah g-1)不再能够满足未来高容量电池的需求。金属锂(Li)高达3860 m Ah g-1的理论容量以及低负电化学电位(vs.标准氢电极为-3.04 V)和极小的密度(0.534 g cm-3)被视
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鉴于全球电动汽车使用量的增加,人们对续航里程有越来越高的要求,发展高能量密度,安全可靠的电池在国内外引起广泛关注。由于有限的理论能量密度,以石墨为阳极的传统锂离子电池（LIB）的能量密度(372 m Ah g-1)不再能够满足未来高容量电池的需求。金属锂（Li）高达3860 m Ah g-1的理论容量以及低负电化学电位（vs.标准氢电极为-3.04 V）和极小的密度(0.534 g cm-3)被视为下一代电池阳极的“圣杯”。然而,锂金属阳极易于发生涉及易燃液体有机碳酸盐电解质的寄生反应,导致充放电循环期间锂离子沉积不均匀,降低了库仑效率,消耗了锂金属。此外,内部短路可能会导致灾难性事故。由于锂枝晶在锂阳极表面上不受控制的生长而引起的安全问题,严重阻碍了锂金属阳极的工业应用。本论文根据Chazalviel提出的空间电荷理论,我们设计了一种可以与锂离子弱配位的聚碳酸酯基固态电解质,促进锂离子的快速且均匀的传输外,削弱电解质中的阴离子与阳离子的相互作用可以有效避免锂离子的聚集产生大电场,促进均匀锂沉积。并在此基础上引入一种可捕获阴离子的含硼单体制备成单离子聚合物固态电解质来提高锂迁移数,抑制锂枝晶的生长。在这项研究中,我们使用原位热引发聚合制备了具有双碳酸酯基团（-O-（C=O）-O-）和醚基（C-O-C）的聚烯丙基二甘醇二碳酸酯基固体聚合物电解质（PADC-SPE）。电化学窗口高达5.5V,锂迁移数为0.67,室温下离子电导率为8.78×10-5 S cm-1,组装锂对称电池在800小时内保持了稳定地恒流充放电循环,没有发生短路。锂片的光滑表面形貌表明锂的均匀沉积。Li Fe PO4/PADC-SPE/Li电池表现出出色的高温（60℃）循环性能,放电比容量在0.3 C时达到最大值145.1 m Ah g-1。经过110个循环放电容量保持第一次循环的99.2%。为获得更高锂迁移数的聚合物电解质,引入了能捕获阴离子的含硼单体,在加入2 wt%的DPAB时,含硼聚碳酸酯基固态聚合物电解质（BSPE）电解质显示出高锂离子迁移数（t+=0.74）,宽的电化学窗口（5.6 V）,室温下具有1.18×10-4 S cm-1的高离子电导率。此外,在0.2 m A cm-2的电流密度下恒流充放电循环600小时显示出平稳的极化,循环后的负极表面观察到锂枝晶得到抑制。Li Fe PO4/BSPE/Li在0.1 C时的放电比容量达到155.6 m Ah g-1,在200圈循环后,容量保持率为98.7%。出色的性能使BSPE具有在高性能的锂金属电池应用的潜力。
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