石墨烯基材料的制备及其在电催化法处理废水中的应用研究

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近年来,电催化技术在废水处理领域得到了广泛的应用。该技术利用阳极的直接氧化作用、反应过程中生成的活性氧化物质以及阴极的还原作用来直接和间接的降解废水中的污染物。在电催化法处理废水的过程中,电极材料对反应速率有很大的影响。电极材料的选择直接影响到污染物的处理效果,因此,研究性能优异的电极材料或对电极材料进行修饰改性以提高其电流利用效率和催化活性显得十分必要。石墨烯是一种排列成蜂窝状晶格的sp2杂化的单层碳原子,由于其独特的电子、机械和光学性能而受到极大的关注。石墨烯具有良好的导电性,并且比表面积较大,经过石墨烯修饰后,电极板的活性面积明显大于其几何面积,因此能够显著提高电极板的催化效果。本文制备了石墨烯修饰的石墨电极(RCE)以及磁性石墨烯(MRE)纳米复合材料,并对其催化性能进行了研究。主要内容如下:
  (1)利用改进的Hummers法制备了氧化石墨,通过将其超声分散,进而利用水合肼还原制备了石墨烯。将制备的石墨烯配置成一定浓度的浆料,然后通过浸渍法得到了RCE,同时对材料进行了分析表征。采用自制的RCE为阳极,纯石墨电极为阴极,构建了二维电极体系,并利用该体系对高氨氮垃圾渗滤液生化出水进行了实验研究。结果显示,废水中氨氮的去除率为98%,其降解过程主要是通过转化为氮气而被去除,符合零级反应动力学模型;COD的去除率为88%,TOC的去除率为75%,其降解过程均符合一级反应动力学模型。RCE与纯石墨电极相比,废水中的氨氮、COD和TOC的去除率分别提高了约50%、40%和37%。
  (2)采用一步共沉淀法合成了MRE复合材料,并通过IR、XRD、SEM、VSM和XPS等技术对其进行了表征分析。结果发现,Fe3O4纳米粒子被成功的负载到了石墨烯的表面,并且其尺寸较为均一,分散较为密集均匀。将MRE与阴极区域原位生成的H2O2组成电Fenton体系,考察了不同因素对3-氯代丙二醇(CP)水溶液中氯离子、COD以及TOC去除效率的影响。结果显示,溶液中氯离子、COD和TOC的去除率分别为99.87%、89.30%,和70.32%,其降解过程均符合一级反应动力学模型。且该催化剂具有较高的稳定性和良好的循环使用性能。
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