磁性石墨烯纳米材料对水中第一类重金属的吸附研究

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对水体中第一类重金属污染物的治理是当今人们急切关注的问题。针对这一问题,吸附法已经被广泛使用,但是传统的吸附剂具有回收困难的缺点。本研究采用磁性石墨烯纳米材料实现对水中第一类重金属污染物的高效吸附。将石墨烯与铁氧化物复合,制备了磁性纳米复合材料铁酸钴-还原的氧化石墨烯(CoFe2O4-rGO)以及铁酸钴-壳聚糖/还原的氧化石墨烯(MCGS),并研究了它们对水中的第一类重金属污染物的吸附去除,论文的主要研究内容及结果如下:(1)将磁性材料与石墨烯进行复合,制备了CoFe2O4-rGO和MCGS,并对合成出的材料进行了SEM、FTIR、XRD、BET、Zeta电位及磁分离效果等表征,结果表明,磁性材料已成功复合在石墨烯的表面,CoFe2O4-rGO和MCGS制备成功。(2)将CoFe2O4-rGO用于水中重金属的吸附去除研究,以Pb(II)和Hg(II)为代表,探讨了最佳吸附条件,通过吸附动力学,吸附等温线及吸附热力学探讨了该过程的吸附机理。得到最佳吸附条件:(i) Pb(II):在吸附剂用量为8mg、振荡时间为80min、pH=5.3的最佳吸附条件下,Pb(II)去除率可达80%以上;(ii)Hg(II):在吸附剂用量为7mg、振荡时间为60min、pH=4.6的最佳吸附条件下,Hg(II)去除率可达80%以上。对它们的吸附过程进行了动力学拟合,实验数据均符合拟二级动力学模型,即吸附过程是化学吸附,计算得到的CoFe2O4-rGO对Pb(II)和Hg(II)的理论饱和吸附量分别为123.3mg/g和27.91mg/g。在不同温度下CoFe2O4-rGO对水中Pb(II)和Hg(II)的吸附均较好的符合Langmuir型,说明CoFe2O4-rGO对Pb(II)和Hg(II)的吸附均为单分子层吸附。吸附热力学研究表明,CoFe2O4-rGO对Pb(II)和Hg(II)的吸附是均为可以自发进行的放热反应,升高温度不利于反应的进行。(iii)将CoFe2O4-rGO用于水中其他重金属离子的研究,以Cd(II)、Cr(III)为代表,其吸附效果较差。(3)将MCGS用于水中重金属的吸附去除研究,以Hg(II)为代表,探讨了最佳吸附条件,通过吸附动力学,吸附等温线及吸附热力学探讨了该过程的吸附机理。得到最佳吸附条件:吸附剂用量为6mg、振荡时间为240min、pH=7.0。在最佳吸附条件下,去除率可达80%以上。对该吸附过程进行的动力学拟合得出其符合拟二级动力学模型,即为化学吸附,计算得到的MCGS对Hg(II)的理论饱和吸附量为182.8mg/g。在不同温度下MCGS对水中Hg(II)的吸附均较好的符合Langmuir型吸附等温线,说明MCGS对Hg(II)的吸附是表面均匀的单分子层吸附。吸附热力学研究表明: G <0, H>0。MCGS对Hg(II)的吸附是一个可以自发进行吸热反应,升高温度有利于反应的进行。 S>0说明熵值变大,吸附过程中混乱度增加。将MCGS用于水中其他重金属离子的研究,以Pb(II)、Cd(II)、Cr(III)为代表,其吸附效果较差。(4)分别研究了不同种类的解吸剂对两种磁性吸附材料的解吸效果。在CoFe2O4-rGO的循环利用实验中,选择0.01mol/L HCl作为CoFe2O4-rGO对Hg(II)的解吸剂,其吸附率在循环5次后仍然能维持在较高水平。
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