稀土是重要的战略资源,在国防及民用高技术领域应用广泛。近年来,我国经济的快速发展和持续的全球供给消耗了大量的稀土,造成稀土原矿储量的急剧下降。因此,稀土再生资源的回收再利用迫在眉睫。本文以典型的稀土再生资源——烧结钕铁硼废料为研究对象,开展了废料中稀土及其伴生资源的高效提取和综合再利用研究。针对烧结钕铁硼块状废料,首先研究了废料的吸氢过程热力学条件和动力学过程;基于此,研制出磁性能优良的再生粘结钕铁硼磁体,开展了再生烧结钕铁硼磁体的批量化中试,取得较好效果,并考查了烧结磁体的温度稳定性、化学稳定性和力学性能;针对烧结钕铁硼油泥废料,探索出基于共沉淀技术和钙还原反应烧结技术的回收新工艺,制备出性能可用的再生烧结钕铁硼磁体。研究为稀土再生资源的回收再利用提供了有益探索。系统研究了烧结钕铁硼块状废料的吸氢过程热力学条件和动力学过程,并采用钕铁硼速凝铸片做了对比研究。考查了吸氢压力、温度、以及磁体的尺寸等因素对吸氢过程和磁体爆破效果的影响。首先,烧结钕铁硼废旧磁体的吸氢量随着初始氢压的增加而增加,随着温度和废旧磁体尺寸的增加而降低,烧结钕铁硼废旧磁体吸氢量小于速凝铸片。第二,烧结钕铁硼块状废料吸氢过程由磁体表面活化、富钕相慢速吸氢、主相Nd2Fe14B快速吸氢和合金心部慢速吸氢等四个阶段组成。随着氢压的增加,磁体表面活化进程加快,6 MPa以上基本消失。初始压力为15 MPa时废旧磁体的吸氢反应活化能E=6.71 kJ/mol,铸片为E=6.64kJ/mol,说明钕铁硼速凝铸片吸氢反应更易发生。第三,烧结钕铁硼废旧磁体的吸氢反应的爆破能力随着初始氢压的增加而降低;在423 K时,尺寸小于10 mm的废旧磁体,其吸氢反应的爆破效果最好。研究了利用氢处理技术将块状烧结钕铁硼废旧磁体制备成高性能再生粘结磁体和再生烧结磁体的工艺。粘结磁体方面:机械破碎废旧磁体所得再生磁粉的断裂方式主要为穿晶断裂,氢破碎废旧磁体所得再生磁粉的断裂方式主要为沿晶断裂,二者所得再生粘结磁体的最大磁能积分别为91.4 kJ/m3和111.6 kJ/m3。氢破碎磁粉经10 wt.%的纳米NdHx颗粒表面改性后所得粘结磁体比未添加纳米颗粒的粘结磁体矫顽力提高了22.3%。通过优化工艺制备了大批量高性能再生烧结钕铁硼磁体,与原始磁体相比,牌号35SH的再生磁体的剩磁、矫顽力、最大磁能积回复率分别为99.2%、105.65%、98.65%。牌号42H的再生磁体的剩磁、矫顽力、最大磁能积回复率分别为99.27%、96.76%、99.29%,达到了商用水平。以牌号为35SH和42H的两种再生烧结钕铁硼磁体为对象,考查了再生磁体的热稳定性、化学稳定性及力学性能,并与相同牌号的原生烧结钕铁硼磁体做了对比。研究表明,再生磁体的剩磁温度系数α、矫顽力温度系数β和最高使用温度TO均与原生磁体十分相近,说明二者温度稳定性相当。再生烧结钕铁硼磁体化学稳定性略逊于原生磁体。分析发现再生磁体较高的稀土总量和微结构中较多的边界富钕相是主因。再生烧结钕铁硼磁体的抗拉/抗压强度和硬度略低于原生磁体,但断裂韧性较佳。这也与前者微结构中边界富钕相较多有关。上述结果表明,再生磁体具有与原生磁体相近的温度稳定性、化学稳定性和力学性能,完全能够满足商业应用。建立了从烧结钕铁硼油泥废料到烧结钕铁硼再生磁体的回收工艺。采用化学共沉淀技术将烧结钕铁硼油泥废料制备成氧化物粉末,成功实现了油泥废料中稀土元素及其主要伴生过渡金属元素的共同回收。采用钙还原扩散技术将氧化物粉末还原成单相Nd2Fe14B合金粉末。采用NdHx纳米颗粒掺杂烧结技术制备出再生烧结钕铁硼磁体。通过对上述过程反应具体机理的分析,实现了关键工艺参数的优化,获得了性能可用的再生烧结钕铁硼磁体,磁体的最佳磁性能为:剩磁1.2 T,矫顽力517.6 kA/m,最大磁能积258 kJ/m3。