微氧条件下密闭电石炉尾气中COS气体吸附净化研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dousansan33
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本文重点研究了碱负载改性活性炭和过渡金属酞菁化合物改性活性炭吸附净化密闭电石炉尾气中羰基硫气体(COS)的性能和机理。本文筛选了制备吸附剂所用的载体以及活性组分。在活性组分确定的前提下对吸附剂净化脱除COS气体进行单因素考察实验,研究吸附剂的净化性能。并借助N2-BET、SEM-EDS、XPS和TPD等表征测试技术分析探讨实验机理。实验研究选用工业活性炭(AC4)为实验用载体、KOH为活性组分,对比前期研究结果,KOH改性活性炭能有效净化脱除密闭电石炉尾气中COS气体达到吸附穿透点(C/Co=10%)时的穿透吸附容量达到13.694mg·g-1。通过KOH改性活性炭吸附净化脱除COS气体实验研究表明:10%(w%)的KOH浸渍液为最佳制备浓度;KOH改性活性炭在U形管反应器中,反应温度为60℃、氧含量为1.0%的条件下对COS气体的净化脱除效果达到最好。结合SEM-EDS表征分析表明:经10%KOH浸渍改性活性炭在制备过程中引起孔结构的变化以及碱性活性物质的负载增强了对COS的净化效果,借助XPS表征技术,表明COS气体在改性活性炭上主要发生的是催化氧化的化学反应,生成硫单质和硫酸盐化合物。过渡金属酞菁化合物改性活性炭吸附净化COS气体研究结果表明,Cu/CoSPc/KOH改性活性炭为制备净化脱除COS的优选方案,当KOH浸渍液浓度一定时, Cu2+的浓度为0.1mol·L-1、CoSPc/KOH配比100mg·g-1、干燥温度110℃、焙烧温度350℃为最佳制备条件;吸附反应阶段较适宜的体积空速为1252h-1、氧体积分数1.0%、吸附温度为60℃。且对比KOH改性活性炭,Cu/CoSPc/KOH改性活性炭净化COS达到吸附穿透点的有效时间提高了2.5倍。XPS表征分析测试结果表明:Cu/CoSPc/KOH改性活性炭体系中可能有利于形成多种价态的Cu从而更加有利于COS气体在Cu/CoSPc/KOH改性活性炭上发生了化学反应生成CuS等化合物,从而提高净化脱除效率。TPD研究表明:实验中使用的KOH改性活性炭和Cu/CoSPc/KOH改性活性炭表面均有两类活性中心,KOH浓度的高低及是否加入过渡金属化合物对第一类活性中心脱附活化能影响不大,随着KOH含量的增加及过渡金属化合物的引进促使第二类活性中心的峰顶温度向高温方向移动,活性中心数目增加。可以推断KOH、CoSPc和Cu2+等活性组分的引入对改性活性炭第二类活性中心产生了重要影响,同时也改变改性活性炭表面活性中心的分布,提高改性活性炭活性中心的数目和强度,使其对净化脱除COS效果显著提高。通过云维集团电石分厂现场实验,分析测定了密闭电石炉尾气中的各种气体成分和浓度,验证了两种改性活性炭对密闭电石炉尾气中COS气体的吸附性能;10%KOH改性活性炭和Cu/CoSPc/KOH改性活性炭均能较好的吸附净化密闭电石炉尾气中COS气体,达到吸附穿透点时间分别为280min和630min,具有较好的应用前景,二者改性活性炭在工程应用方面可以优势互补。
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