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膨润土是我国储量丰富的一种粘土矿物,具有独特的晶体结构,使其对金属离子等具有良好的交换性和吸附性。膨润土应用于废水处理,具有操作简便、效果好、成本低廉等优势。膨润土也因其良好的物化性质被作为高放废物地质处置的侯选填充材料。本论文研究了放射性核素和重金属离子在膨润土上的吸附性能及其机理。
论文首先对MX-80膨润土用酸碱滴定、XRD和FTIR进行详细的表征,然后考察了接触时间、pH值、吸附剂浓度、离子强度和不同电解质离子等因素对膨润土吸附Co(II)、Ni(II)、Pb(II)、Eu(III)和Th(IV)的影响,实验结果表明几个小时内就能达到吸附平衡,pH值和离子强度是影响吸附的主要因素,表面络合和离子交换是吸附的主要机理,主要表现为低pH值条件下为离子交换,而高pH值条件下为表面络合。吸附等温线用Langmuir、Freundlich和Dulbinin-Radushkevich(D-R)等温式模型来拟合,Langmuir模型拟合Th(IV)的吸附等温线效果最好,而Freundlieh和D-R模型拟合Pb(II)的吸附等温线效果最好。
考察了富啡酸(FA)和胡敏酸(HA)对膨润土吸附Th(IV)的影响。结果表明由于FA比HA含有更多的羧基官能团,所以在低pH值下,对Th(IV)在膨润土上的吸附起到了更积极的作用。FA/HA浓度的增加略微促进了Th(IV)在膨润土上的吸附。在FA/HA-Th(IV)-膨润土的体系中,FA/HA的加样顺序对吸附的结果没有明显的影响。吸附体系的样品通过扫描电镜(SEM)方法的分析表明不同体系的样品的表面特征是不一样的。
在291.15K、308.15K和328.15K三个温度下考察膨润土吸附Pb(II)的热力学参数(焓变ΔH0、熵变ΔS0和吉布斯自由能ΔG0),得到的结论是Pb(II)在膨润土上的吸附是一个自发的过程,温度低有利于吸附的发生。
用FITEQL3.1软件中的扩散层模型(DLM)拟合Ni([II),Eu(III)和Th(IV)在MX-80膨润土上的吸附数据,结果表明Ni(II),Eu(III)和Th(IV)在膨润土上的吸附机理主要是表面络合,阳离子交换也在低pH值的时候起到了一定的作用。
研究结果表明膨润土是溶液中放射性核素和重金属离子合适的吸附材料。