铯铅溴钙钛矿与金纳米复合结构的光学性质研究

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近些年来,由于无机金属卤化物钙钛矿量子点在电致发光器件和激光器上的潜在应用前景,越来越多的科学家开始投入到无机金属卤化物钙钛矿(CsPbX3,X=Cl,Br,I)纳米复合材料的研究中。尤其是铯铅溴纳米复合材料具有良好的发光特性,包括有较高的光致发光量子产率(PLQY)和相对较窄的发射带宽。然而,高量子效率通常需要后期合成处理来获得。由于缺陷和合成手段之间的关系,样品的光学性质对化学合成手段有较强的依赖。虽然各种各样的消除本征缺陷和掺杂金属离子的策略已经成熟,但是仍然有必要去寻找一种简单有效的方法来合成高发光效率的铯铅溴纳米复合材料。通常,钙钛矿的光学性质可以通过纳米金属结构的表面等离子体共振(SPR)进行改善。例如耦合到发光半导体结构(ZnO,CdSe,CdS)的金属纳米结构(Au,Ag)会导致发光效率的增强。与其他半导体一样,钙钛矿纳米复合材料的发射效率也可以在金或银纳米结构存在的情况下通过SPR进行改善。纳米金属结构的局域表面等离子体共振(LSPR)受纳米金属的尺寸、形貌和距离影响。然而,进一步理解耦合共振的距离影响是非常重要的。本篇文章报道了一种简单、自组装的纳米金耦合铯铅溴(Au@CsPb Br3)的合成方法,这种方法有效地改善了Au@CsPbBr3纳米复合材料的自发形成。我们发现这种纳米结构的光学特性对纳米金溶液的起始浓度非常敏感。合适的纳米金溶液浓度下合成的纳米复合材料可以得到超过90%的光致发光量子产率。这种极好的光致发光表现可以归因于铯铅溴纳米复合材料和纳米金颗粒之间的表表面等离子体共振效应。时域有限差分法(FDTD)数值模拟仿真表明,两种纳米复合材料的尺寸和空间位置决定了单个纳米金颗粒对铯铅溴的光致发光增强。相比较于嵌入进铯铅溴,接近铯铅溴的纳米金可以通过自己的表面等离子体模式实现与铯铅溴荧光的强耦合。通过改变两种纳米复合材料的间距可以得到理想的表面等离子体共振增强。在能级理论的论证基础上,我们设计了ITO/PEDOT:PSS/Poly-TPD/TAPC/Au@Cs Pb Br3/TPBi/Al的量子点发光二极管器件(QLED)结构,尝试将具有高PLQY的合成样品应用的LED器件上。结果成功点亮了二极管,且器件具有良好的整流特性。但在电致发光亮度上有待改善。不过这些实验结果为我们后续开展QLED器件的工作奠定的良好的基础。
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