【摘 要】
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电子信息技术快速发展,化石能源迅速消耗,能源需求日益剧增,加速了对高储能密度电容器的研究;同时,电子电气系统对电子器件提出了微型化、多功能化、高效率、良好有机相容性等要求,使得高储能密度电容器成为当今热点话题之一。尤其柔性陶瓷/聚合物介电复合材料,结合了陶瓷填料的高极化强度和聚合物基体的耐高压性,能够获得高储能密度。界面对其储能性能具有很强的调控作用,能够实现材料的高击穿场强、高极化强度和高储能密
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电子信息技术快速发展,化石能源迅速消耗,能源需求日益剧增,加速了对高储能密度电容器的研究;同时,电子电气系统对电子器件提出了微型化、多功能化、高效率、良好有机相容性等要求,使得高储能密度电容器成为当今热点话题之一。尤其柔性陶瓷/聚合物介电复合材料,结合了陶瓷填料的高极化强度和聚合物基体的耐高压性,能够获得高储能密度。界面对其储能性能具有很强的调控作用,能够实现材料的高击穿场强、高极化强度和高储能密度。因此,本论文选用Na0.5Bi4.5Ti4O15填料和PVDF聚合物基体进行复合,制得单层和五层梯度Na0.5Bi4.5Ti4O15/PVDF复合材料,通过优化填料形貌、调控层间界面以及填料表面改性等手段提高复合材料的储能性能。主要内容如下:分别采用传统固相法、静电纺丝法和熔盐法制备颗粒状g-Na0.5Bi4.5Ti4O15、纤维状 f-Na0.5Bi4.5Ti4O15 和片状 s-Na0.5Bi4.5Ti4O15 粉体,通过流延法制得Na0.5Bi4.5Ti4O15/PVDF复合材料。研究结果表明,s-Na0.5Bi4.5Ti4O15填料在复合材料中产生了更大的界面极化,增大复合材料的极化强度。s-Na0.5Bi4.5Ti4O15/PVDF复合材料内部,水平定向排列的片状Na0.5Bi4.5Ti4O15分散度高,更好地避免局部电荷集中,也对电树的生长产生更大的阻碍,抑制击穿的发生,提高复合材料的击穿场强。0.5 vol%s-Na0.5Bi4.5Ti4O15/PVDF 复合材料于 350 kV/mm 的外加电场下获得了 14.87 J/cm3的储能密度和75.69%的储能效率。通过设计填料梯度构建了梯度电场,制备五层梯度s-Na0.5Bi4.5Ti4O15/PVDF复合材料。研究结果表明,复合材料的击穿场强与层间界面相关。通过每层填料的体积分数调控层间界面的局部电场,合适的层间梯度电场会抑制电树的不断生长,延缓击穿的发生。G 0.75 vol%五层梯度复合材料具有最高的击穿场强,在370 kV/mm的击穿电场下获得了 12.62 J/cm3的储能密度。制备五层对称梯度s-Na0.5Bi4.5Ti4O15/PVDF复合材料。研究结果表明,绝缘性良好的最外层（即纯PVDF层）抑制电极载流子的注入并提高击穿场强,含有片状填料的次外层和中间层同时提供极化强度和击穿场强。合适的层间电场同样会阻碍电树的生长,使材料获得高的击穿场强。0-0.75-1.5-0.75-0样品具有最高的击穿场强和最佳储能性能,在420 kV/mm的击穿电场下获得了 21.42 J/cm3的储能密度。分别使用KH-560、A-171和FAS-13三种硅烷偶联剂对s-Na0.5Bi4.5Ti4O15粉体进行表面改性,通过流延法制得不同偶联剂质量分数改性的s-Na0.5Bi4.5Ti4O15/PVDF复合材料。硅烷偶联剂的种类和用量会改变无机-有机界面的相容性、填料的分散性,影响材料的击穿场强。硅烷偶联剂中的官能团不同,两相相容性则不同,0.5wt%硅烷偶联剂改性后的击穿效果为FAS-13＞KH-560＞A-171。0.5 wt%FAS-13复合材料在550kV/mm的电场下获得了 17.82 J/cm3的高储能密度。
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