在全球气候变化的背景下,对燃煤电站等大型CO₂排放源进行CO₂集中控制具有重要的环境效益和战略意义。化学吸收法燃烧后碳捕集技术是当前研究最为充分也是最具大规模应用前景的脱碳技术。化学吸收技术在近几十年取得了许多技术上的突破,但是高昂的投资成本和较高的运行能耗阻碍了该技术的大规模应用。新型吸收剂的开发和对现有化学吸收工艺流程的优化是提高化学吸收法综合性能的主要途径。本课题针对化学吸收技术存在的关键问题,从纳米颗粒强化的吸收剂和新型直接有机蒸汽抽提CO₂吸收剂再生工艺两方面进行了深入的探索,以期为化学吸收法的发展提供新思路。本文研究了两类新型的纳米颗粒强化的吸收剂:纳米颗粒-有机胺混合吸收剂和纳米颗粒-有机物复合材料胶囊吸收剂。首先通过改进的“两步法”制备了性能稳定的纳米颗粒-有机胺混合吸收剂,其具有均匀的纳米颗粒粒径分布和长期稳定性。在此基础上,利用湿壁塔反应器研究了纳米颗粒和吸收剂对CO₂吸收气液传质过程的影响规律,发现纳米颗粒的强化传质作用随着颗粒质量分数的提高呈现先上升后下降的趋势,纳米SiO₂的强化效果优于纳米Al₂O₃。纳米颗粒对反应速率快的吸收剂的强化吸收效果优于反应速率慢的吸收剂,即:PZ>MEA>MDEA。鼓泡反应器的实验结果表明,在低纳米颗粒浓度时,输运机理和边界层混合机理对强化CO₂吸收过程占主导作用;在高纳米颗粒浓度时,气泡破碎机理占主导作用。纳米颗粒布朗运动所引起的液相中的局部微对流是造成CO₂扩散系数提高的主要原因。实验结果表明,在优化的实验工况下,纳米颗粒可以提高CO₂的液相传质系数15%左右。本文首次开发了热辅助的玻璃毛细管胶囊吸收剂制备装置,成功的制备了粒径、壁厚和吸收剂浓度可控的纳米颗粒-有机物复合材料胶囊吸收剂。通过对胶囊吸收剂的表征发现,它们具有较好的热稳定性且能够适应不同湿度条件的烟气环境。相比于未经封装的吸收剂,胶囊吸收剂的CO₂吸收速率提高了30倍以上,这主要是由胶囊吸收剂大幅增加的比表面积造成的。胶囊吸收剂的壳厚对CO₂吸收传质过程影响较小,而吸收剂浓度显著的影响了CO₂的吸收速率和吸收容量。对于NOHM-I-PEI吸收剂,30%的质量浓度是最优选择。本文制备的胶囊吸收剂具有长期稳定性,经过多次吸收和再生循环仍具有较高CO₂吸收容量和稳定的结构。通过对胶囊吸收剂CO₂吸收的传质过程研究表明,胶囊吸收剂技术比较适合CO₂反应速率慢的吸收剂,例如碳酸盐和离子液体吸收剂;而对于CO₂吸收速率快的吸收剂,例如有机胺吸收剂,胶囊的外壳带来的额外传质阻力会显著阻碍CO₂的传质过程。本文首次提出了新型的直接有机蒸汽抽提CO₂吸收剂再生工艺,并进行了系统设计和实验验证,探索其在实际应用过程中的关键操作参数。首先,本文对多种常见有机物进行了初步筛选,通过对沸点、气化潜热、密度、溶解度和毒性等参数的分析,获得了戊烷、己烷和环己烷为有机抽提工质。本文选用30%MEA作为研究对象,实验结果表明,有机工质抽提可以显著提高吸收剂再生的传质推动力,并且具有低温再生的特性,其中戊烷抽提的再生效果优于己烷和环己烷。戊烷作为抽提工质的吸收剂最低再生能耗为2.38MJ·kg^-1CO₂,比传统再生模式下降了38.8%(3.88MJ·kg^-1CO₂)。己烷和环己烷的最低再生能耗分别为2.86和3.16MJ·kg^-1CO₂,相比于传统再生模式分别下降了26.5%和18.8%。另外,本文提出了基于“双级压缩”的改进工艺,可以获得98%以上的抽提气回收率。最后,本文研究了纳米颗粒-有机胺混合吸收剂和纳米颗粒-有机物复合材料胶囊吸收剂的再生性能。实验结果表明纳米TiO₂的强化再生效果优于纳米SiO₂优于纳米Al₂O₃。当吸收剂从0.4 mol CO₂·mol^-1MEA再生至0.25mol CO₂·mol^-1MEA时,相比于纯30%MEA吸收剂,添加了0.1%TiO₂的吸收剂可以节省42%的再生时间。可以通过控制吸收剂的CO₂负荷来应对再生过程的纳米颗粒团聚问题,当吸收剂的CO₂负荷低于0.4 mol CO₂·mol^-1MEA,即可获得稳定的纳米流体吸收剂。纳米流体吸收剂的直接有机蒸汽抽提再生实验结果表明,添加0.1%TiO₂的30%MEA吸收剂在最优工况下的吸收剂再生能耗为2.32MJ·kg^-11 CO₂,相比于传统的再生工艺降低了40.4%。胶囊吸收剂的蒸汽抽提再生实验结果表明,胶囊吸收剂经过多次循环后仍可保持结构的稳定性和CO₂捕集性能的稳定性,能够保持90%的初始吸收速率和80%的吸收容量,具有长期稳定性。