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有机无机卤化物钙钛矿材料由于高的光吸收系数,可调的直接带隙,双极性载流子传输性能以及相对较低的激子结合能等,引起了广泛关注。近几年来,有机无机杂化钙钛矿太阳能电池发展迅速,其光电转化效率从3.8%增加到目前的22.1%。光电转化效率的快速提高,一方面受益于电池结构的改进和钙钛矿层成膜工艺的优化,另一方面受益于新型电荷传输层的开发以及与钙钛矿薄膜之间的界面优化等。因此,电荷传输层与钙钛矿薄膜之间的界面优化以及钙钛矿活性层的成膜质量一直是钙钛矿太阳能电池领域的研究热点。本文基于 CH3NH3PbI3 体系,采用 FTO/c-Ti02/m-TiO2/CH3NH3PbI3/spiro-OMeTAD器件结构,系统研究了介孔Ti02层的界面优化对电池光电性能的影响,并且对CH3NH3PbI3薄膜的制备工艺进行了优化。最后通过添加MACl到MAI/IPA溶液中将Cl引入到钙钛矿中,研究了 MACl浓度、钙钛矿薄膜热退火参数对Cl化学态的影响,Cl在钙钛矿薄膜中的存在位置,以及Cl对钙钛矿太阳能电池光电性能的影响。主要实验结果如下:1.通过Li处理介孔Ti02薄膜对介孔Ti02层进行界面优化。实验结果表明,Li被掺杂到Ti02薄膜中,并且Li处理提高了介孔Ti02薄膜表面的平整度。研究发现Li处理介孔Ti02薄膜增大了电子的迁移率。最终,通过Li处理介孔Ti02薄膜,电池的短路电流密度Jsc、开路电压Voc以及填充因子FF都增大,电池效率从9.3%增大到12.7%。2.采用两步旋涂法制备钙钛矿CH3NH3PbI3薄膜,主要对PbI2层及CH3NH3PbI3薄膜的制备工艺进行了优化。(1)探究了 PbI2层转速对碘化铅薄膜质量的影响,实验结果表明当PbI2层转速为3000 r/min时,电池效率最高。(2)引入强配位溶剂DMSO到PbI2的DMF溶液中,研究了 DMF/DMSO复合溶剂体积比(4:1,5:1,9:1)对碘化铅薄膜质量的影响。研究发现当DMF与DMSO溶剂体积比为5:1时,在保证PbI2较高结晶度的基础上形成了良好的PbI2骨架,从而提高了电池效率。(3)探究了 MAI/IPA浓度对CH3NH3PbI3薄膜质量的影响,实验结果表明,当MAI/IPA浓度为50mg/mL时电池效率最高。(4)通过改变MAI的转速调控PbI2的残余量,适度残余的PbI2可充当Ti02半导体与钙钛矿之间的阻挡层,进一步阻碍电子从Ti02回传到钙钛矿而与空穴复合,从而降低电荷复合的可能性,提高电池的性能。最终CH3NH3PbI3钙钛矿太阳能电池效率为15.90%,短路电流密度为19.74 mA/cm2,开路电压为1.10 V,填充因子为73.2%。3.采用两步旋涂法在介孔Ti02支架上制备钙钛矿薄膜,通过添加MACl到MAI/IPA溶液中将Cl引入到钙钛矿中。研究了 MACl浓度、钙钛矿薄膜热退火参数对Cl化学态的影响,以及Cl在钙钛矿薄膜中的存在位置。当MACl浓度较低时,氯离子以MAPbI3-xClx的形式存在,当MACl浓度较高时,MAPbI3-xClx和CH3NH3PbCl3共存于钙钛矿薄膜中。通过热退火,Cl倾向于从钙钛矿中挥发,因为当退火时间长于50 min时,MAPbI3-xClx和CH3NH3PbCl3都发生分解,只存在钙钛矿相CH3NH3PbI3。通过XPS深度分析观测Cl在钙钛矿薄膜中的深度分布,结果表明氯存在于钙钛矿/Ti02界面以及钙钛矿覆盖层中。然而,Cl与界面处的Ti之间的结合能较大,使得氯离子更稳固地存在于钙钛矿/TiO2界面处,而钙钛矿覆盖层中的Cl在热退火时更容易逸出。最终,MACl的引入提高了钙钛矿的结晶度、薄膜表面覆盖度以及电子注入效率,从而提高了电池效率。在MACl浓度为2mg/mL时,电池效率最高,效率为18.98%,Jsc为23.29mA/cm2,Voc为1.10V,FF 为 74.3%。