微波辅助球磨降解偶氮染料及其机理研究

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在纺织、印染及皮革加工行业中通常含有各种染料的废水,偶氮染料废水是数量最多的一类,其主要特征是含有氮氮双键(-N=N-),具有色度高、难降解性、特别是毒性及潜在致癌性。多种传统方法例如生物降解、光催化降解、化学法及吸附等已经用来处理染料废水。然而,这些方法大部分效率低,总有机碳含量(TOC)去除率有限。因此,开发一种高效、环保的处理方法显得尤为重要。在本研究中选取橙黄Ⅱ与苋菜红作为典型偶氮染料的模拟污染物,采用微波辅助球磨技术对其降解。研究了多种实验参数如初始浓度、铁球量、微波功率、pH及H202浓度对脱色率与矿化率的影响。探索出了最佳的降解工艺,检测了橙黄Ⅱ与苋菜红在反应过程中的紫外可见光光谱和TOC去除率。最后,并对零价铁的还原作用及·OH自由基的氧化机制进行了讨论。结果如下:(1)分别对橙黄Ⅱ与苋菜红染料进行单独球磨、单独微波及微波球磨对比实验,实验结果表明微波球磨的降解速率比单独微波与单独球磨之和还要大,说明微波球磨对降解橙黄Ⅱ与苋菜红染料有耦合作用。(2)在微波辅助球磨的作用下,考察了橙黄Ⅱ与苋菜红的初始浓度、铁球量、微波功率、pH及H202对降解过程的影响并得出微波辅助球磨的最佳工艺条件。研究结果表明:在最佳工艺条件下,微波功率为400W,铁球量1.00kg,pH=3,H2O2浓度为400mg/L,Co=100mg/L的溶液中,橙黄Ⅱ溶液在球磨2min后脱色率高达91%,反应10min与60min后,橙黄Ⅱ的矿化率分别达到72.7%和80.5%。在微波功率为400W,Co=200mg/L,溶液pH值为3,铁球量为1.00kg及H202浓度为400mg/L条件下,在反应2分钟后,苋菜红的脱色效率为93.84%,在反应10与30分钟后,TOC去除率分别为65.9%与73.48%。(3)通过紫外可见光图谱定性分析橙黄Ⅱ与苋菜红降解过程中的降解产物。结果发现:首先,在零价铁的作用下,橙黄Ⅱ与苋菜红的发色基团及共轭结构被破坏发生脱色反应,生成苯环或者萘环等中间产物;然后,由溶液中的Fe2+催化H202生成的·OH,在·OH的作用下,苯环和萘环发生开环反应,最终,开环后的中间产物被进一步氧化成CO2和H20。
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