白光LED用Ca-Al-Si-N体系发光材料的制备与性能研究

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本论文分别用快速熔炼合金前驱物结合高温常压氮化烧结的方法制备了Ca1-x EuxAlSiN3系列和Ca1-xCexAl SiN3(x=0.02,0.04,0.06,0.08,0.1)系列白光LED用氮化物红色荧光粉。其中Ca1-xEuxAlSiN3系列荧光粉分别采用了Ca1-xEuxAlSi四元合金和Ca1-xAlSi三元合金制备前驱物然后在高温常压下进行了氮化烧结制备。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量色散X射线(EDX)、X射线光电子能谱仪(XPS)和荧光光谱等测量方法,研究分析了上述荧光粉的结构与发光性能等。结果表明,通过四元合金前驱物制成的Ca1-xEuxAl Si N3系列荧光粉具有较好的CaAlSiN3物相结构,随着Eu浓度的增加合金前驱物中的铕容易氧化形成氧化铕,物相结构、EDX、XPS等分析都表明Eu3+多以氧化铕的形式存在。随着Eu浓度的增加发光峰位先红移再蓝移同时荧光相对强度也是先增大后降低的现象。初步分析这些是由于掺杂Eu2+离子的浓度淬灭效应以及在合金化过程中不同程度氧化形成Eu3+导致。为了避免合金过程中Eu的氧化,本文通过Ca1-xAlSi三元合金前驱物与硼化铕高温常压反应制备得到的Ca1-xEuxAlSi N3系列荧光粉。结果表明,通过氧化铕和硼氢化钠制备获得的硼化铕中氧化铕很好的被还原形成了EuB6,从而在氮化反应中形成了Ca1-xEuxAlSiN3材料,对比四元合金Eu3+含量得到了明显的降低,在Eu掺杂浓度在0.02时的发光相对强度也有所改善。在前面实验的基础上,对另一种稀土离子Ce3+在CaAl SiN3体系中的发光性能做了探索性实验。由四元合金法常压退火制备获得的Ca1-xCexAlSiN3系列样品,通过结构和光谱性能的分析发现,系列样品可以形成稳定的CaAlSiN3主相,杂相很少,且可以被370-480 nm有效激发得到发射主峰在595-615 nm范围内的橘红色的光,通过简单分析,该发光包括了Ce3+离子5d到2F7/2和F5/2的跃迁发射。该荧光粉可以和紫外光和蓝光芯片配合得到橘红色光可以应用于暖白功率型LED封装使用。快速熔炼合金法结合高温常压退火制备CaAl SiN3的红色荧光粉方法与目前采用的红色荧光粉的制备方法相比具有易操作、简单、安全且成本较低也可以通过多元合金制备获取。实验获得氮化物红色荧光粉的物相结构稳定,发光性能也是有进一步提高的空间。
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