宏单体为基体静电纺超细纤维的相畴变化和形态控制及其功能化研究

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静电纺丝法是一种制备纳米纤维的简单有效的方法,可通过调节纺丝条件使纤维形成串珠结构、多孔结构等许多全新的结构,广泛应用于过滤,超敏感传感器支架材料、组织工程、药物载体等许多方面。不饱和聚酯大分子单体(UPM)是一种分子链末端含有可继续参与聚合反应的活性基团的聚合物。其分子链末端的双键结构可与带有双键的功能小分子单体反应,从而制备带有特定功能的材料,本文引入一种具有络合作用的小分子单体N-乙烯基吡咯烷酮(NVP),用于制备药物载体材料;同时UPM的双键结构使其可通过热交联的方式制备交联材料,以改善原有材料的耐热性和耐溶剂性。但是在制备不饱和聚酯宏单体的电纺纤维毡的过程中,由于其分子量较小,致使电纺原液粘度较低,静电纺丝成形十分困难。对此,本文引入另一种高分子量的脂肪族聚酯——羟基丁酸酯和羟基戊酸酯共聚物(PHBV)作为助纺剂和骨架材料,与UPM共混纺丝。本文在参考大量文献资料和实验验证基础上,优化了改性不饱和聚酯宏单体UPM的制备条件;优化了交联UPM/PHBV工艺,成功制备出UPM/PHBV共混膜,分析了不同配比共混膜的相畴变化,并对其耐溶剂性能,热性能及热降解性能,结晶性能和表面性能进行了研究;通过调节电纺工艺参数,成功制备出UPM/PHBV实心/多孔静电纺纤维及其纤维毡,分析了不同配比电纺纤维的相畴变化和形态控制,并对其表面性能进行了研究;最后成功制备出UPM/PHBV/PVP电纺纤维及其纤维毡,对其热性能、表面性能和形态结构进行了测试,并对其载/释药性能进行了初步探索。首先,改性不饱和聚酯宏单体UPM由PMPA,IPDI和HEMA通过两步法合成。本文优化了PMPA与IPDI基本反应条件,确定了最佳反应温度,最佳反应时间,PMPA与IPDI的投料摩尔比以及催化剂的用量;优化了IPDI—PMPA—IPDI与HEMA基本反应条件,确定了最佳反应温度,最佳反应时间,IPDI—PMPA—IPDI与HEMA的摩尔比以及催化剂的用量。红外光谱和核磁谱图结果表明:通过接枝聚合的方法成功制备出UPM宏单体。其次,本文成功制备了交联UPM/PHBV共混膜。通过三氯甲烷洗涤交联UPM/PHBV共混膜的方法移除PHBV,成功制备出UPM/PHBV多孔交联共混膜。在此优化条件下得到了具有均一的微纳米级三维多孔结构的交联UPM/PHBV共混膜,同时经三氯甲烷洗涤40小时后没有发生“破碎”,说明交联UPM/PHBV共混膜具有一定耐溶剂性。由TGA测试结果表明交联UPM/PHBV共混体系具有的一定的耐高温性能;由DSC测试结果表明UPM可能具有较好的抑制PHBV结晶作用;由表面性能测试表明UPM具有一定的疏水性。接着,本文研究了制备UPM/PHBV电纺实心纤维的工艺参数对于纤维平均直径和纤维直径的多分散性的影响,优化了制备UPM/PHBV电纺实心纤维及其纤维毡的工艺条件,并通过改变不同配比的乙醇/蒸馏水接收浴得到了不同形态的UPM/PHBV电纺实心串珠纤维。在成功制备UPM/PHBV电纺实心纤维毡的基础上制备了孔径为0.1-4um,结构较为均一的UPM/PHBV多孔交联电纺纤维毡。并由表面性能测试表明:静电纺纤维毡表面粗糙度对于表面的润湿性能的影响大于材料本身性质。最后,本文成功制备了交联UPM/PHBV/PVP电纺纤维毡,纤维直径在100nm-10um,并将此电纺纤维毡用作药物缓释载体,对交联UPM/PHBV电纺纤维毡和交联UPM/PHBV/PVP电纺纤维毡载释药性能进行了初步探索。由红外谱图证明经过8h体系发生热交联;由DSC测试表明三元体系热交联电纺纤维毡比二元体系具有更好的相容性;由表面性能测试表明三元体系电纺纤维毡比二元体系电纺纤维毡相表现出更为优良的亲水性。由载释药性能测试表明三元体系比二元体系具有更大的载药量和有效载药量,而二元、三元体系的释药过程基本相同;与薄膜相比,电纺纤维毡表现出更好的药物缓释效果。对于交联UPM/PHBV/PVP电纺纤维毡的制备及其在药物缓释方面的初探为进一步制备UPM/PHBV/PVP多孔交联电纺纤维毡并用于药物载体奠定了一定的基础。
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