钙钛矿型催化剂对柴油机尾气中碳颗粒和NO_x的同时去除

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 10次 | 上传用户:xuyingheng
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随着柴油机数量的迅速增长,柴油机尾气对大气造成越来越严重的污染,特别是碳颗粒和NOx的危害已经引起了各国政府的高度重视。但是传统的三效催化剂在控制柴油机排放污染方面,不能有效的发挥作用,因此开发新型的柴油机尾气催化剂成为竞相研究的课题。本文采用柠檬酸络合燃烧法合成了AMnO3(A=La、Ce、Pr、Nd)、LaBO3(B=Mn、Co、Fe、Cu、Cr)、La0.8A0.2MnO3(A=K、Na、Sr、Cs、Ce)和LaMn0.5B0.5O3(B=Co、Cu、Fe、Cr)及La1-xAxCo0.5Mn0.5O3(A=Sr、Na、K,x=0~0.6)纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂。采用XRD、FT-IR、BET、SEM和H2-TPR等手段对相关样品进行表征,并利用程序升温氧化反应对催化剂活性进行评价。研究结果表明:1.B位离子不同影响LaBO3钙钛矿型复合氧化物催化剂的催化活性。在消除柴油机尾气碳颗粒和NOx的催化净化反应中,碳颗粒燃烧温度由高到低的顺序为:LaCoO3>LaMnO3>LaFeO3>LaCrO3;NO转化率由高到低的顺序为:LaCrO3>LaMnO3>LaCoO3>LaFeO3。2.A位离子不同对AMnO3钙钛矿型氧化物催化剂的催化活性也有影响,在碳颗粒催化燃烧反应中,催化剂氧化能力由强到弱的顺序为LaMnO3>NdMnO3>Ce-Mn-O>PrMnO3,碳颗粒燃烧温度Tm分别为446℃、454℃、465℃和485℃。3.低价金属阳离子(K+、Cs+、Sr2+)部分取代LaMnO3中La3+离子,根据电中性原理,在催化剂表面氧空位浓度增加或/和样品中有部分高价B4+离子生成,形成B3+-B4+共存体系,催化剂的氧化还原活性得到明显改善。4.过渡金属离子部分取代LaMnO3中的B位离子,通过B位两种离子的协同作用,可明显改善改善催化剂在同时消除柴油机尾气中碳颗粒和NOx的催化性能,其中以Cu2+和Co3+离子部分取代Mn3+对改善催化剂的催化活性最有效。5.LaMnO3的A、B位同时进行双取代,研究发现:在本实验合成的催化剂中,催化剂La0.6Sr0.4Co0.5Mn0.5O3的NO转化率最高,为43.7%,碳颗粒燃烧峰值温度Tm=396℃;催化剂La0.8Na0.2Co0.5Mn0.5O3的燃烧峰值温度Tm最低,m=342℃,NO转化率CNO=22.30%。
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