平铺与岛状两种生长模式下Pd@Pt纳米催化剂的形成机理及对氢析出反应催化性能的研究

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燃料电池作为一种新能源技术,具有利用率高、可实现零污染等优点,其开发和应用将会在一定程度上缓解即将出现的能源危机问题。而燃料电池催化剂对其能源的转化效率起着关键性的作用,优秀的催化剂不仅可以提高燃料电池的转化效率,而且对推进燃料电池的普及有着深远的影响。目前,对于为氢燃料电池提供电解水产氢的氢析出催化剂的性能还有很大的发展空间。本硕士论文针对氢燃料电池中涉及的产氢步骤的主要催化剂进行研究,设计并发展出了新的合成策略,并且使新制备的催化剂的HER性能有了长远的提高,达到并超过商业催化剂的性能要求。探讨了岛状生长和平铺生长两种Pd-Pt双金属核壳结构的形成机制,初步探索了新型岛状生长催化剂在燃料电池催化剂中的应用。对从根本上解决环境资源问题有一定的实际意义。通常状况下,对于晶格不匹配度很低的两种金属原子,在形成合金或核壳结构过程中,更倾向于遵循一种均匀分布或平铺生长的生长模式。本文发展了一种利用Br离子的诱导作用来合成出非均匀核壳结构的Pd@Pt纳米催化剂的合成策略。该方法可以可控的调节新生成的Pt原子在Pd纳米立方体结构表面的分布方式,既可以生成普通的核壳结构Pd@L-Pt,也可以合成出Pt在Pd表面岛状生长的非均匀核壳结构Pd@I-Pt。本文同时比较了合成出的两种催化剂的催化活性。在氢燃料电池产氢技术的关键步骤—氢析出反应中,平铺生长的Pd@L-Pt纳米催化剂表现出较传统Pt/C催化剂稍低的催化性能,这与催化剂自身的Pt的活性面积/质量有着一定的内部关系;而岛状生长的Pd@I-Pt纳米催化剂在相同Pt负载量下表现出较传统Pt/C与平铺生长的Pd@L-Pt纳米催化均优越的催化性能。因此,发展新型的岛状生长Pd@I-Pt纳米催化剂对提高氢燃料电池的能源效应有着巨大的实际生产意义。
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