拉曼散射是研究物质结构及其分子间相互作用的有力工具,在物理、化学、生物、材料以及工业等众多领域有着广泛的应用。受激拉曼散射（Stimulated Raman scattering,SRS）是一种基于拉曼共振增强的三阶非线性光学效应,其本质是光场与物质三阶非线性极化率χ（3）之间的相互作用。与自发拉曼散射不同,受激拉曼散射（SRS）需要使用两束光场（泵浦光和斯托克斯光）。据文献报道,与自发拉曼相比,SRS的灵敏度可以提高104～106数量级,这使得对介质的快速响应成为可能。除了高的灵敏度,SRS中两束激光的偏振态为调控SRS过程提供了一个额外的自由度,因为本质上介质的三阶非线性极化率与分子的对称性紧密相关。在以前的研究中,仅有两束光均为线偏振的SRS被报道,而有关激发光场为圆偏振的报道则很少。圆偏振的SRS更适合研究手性分子、晶体、双折射材料等各向异性样品。鉴于此,本文从理论和实验两个方面详细研究了圆偏振光场激发下的SRS光谱。此外,本文还利用自发拉曼光谱技术结合量子化学理论计算,研究了氘代异丙醇（CD3CHOHCD3）水溶液中C-H伸缩振动光谱随水溶液浓度的变化,揭示了水溶液内弱氢键C-HO与传统氢键O-HO协同作用的机制。论文的研究成果总结如下:1.受激拉曼散射光谱（SRS）的圆偏振效应研究（1）基于非线性耦合波方程,从理论上推导了圆偏振光场和线偏振光场激发下SRS强度的表达式,结果表明,SRS强度不仅依赖于两束光的偏振方向,还与分子振动模式的对称性紧密相关。（2）以球对称的甲烷分子为例,利用受激拉曼光声光谱（Photoacoustic Raman Spectroscopy,PARS）技术,分别测量了泵浦光和Stokes光在圆偏振和线偏振组合共四种偏振情形下,甲烷分子υ1和υ3振动模的SRS光谱。（3）实验测量与理论分析完全一致,结果表明,圆偏振的SRS具有区别于线偏振SRS的独特性质。当泵浦光和Stokes光发偏振方向圆偏振方向相同（同为左旋或同为右旋）时,对称振动模的SRS强度不变而反对称振动模的强度受到抑制;当两束光的圆偏振方向相反（一左旋一右旋）时,对称振动模的SRS强度受到抑制而反对称振动模的强度得到增强。这些结果为调控SRS过程提供新的启示。2.异丙醇水溶液中弱氢键C-HO协同作用机制研究（1）利用自发拉曼散射光谱技术,测量了氘代异丙醇（CD3CHOHCD3）水溶液中C-H伸缩振动光谱随水溶液浓度的变化,发现了 C-H伸缩振动光谱随水溶液浓度的增加而蓝移的实验现象。（2）为模拟水溶液中C-H伸缩振动光谱随水溶液浓度的变化,利用量子化学计算软件Gaussian16,计算了含一个异丙醇分子的水合团簇PWn（n=1-6）的几何结构,并利用分子中的原子理论（AIM）分析证实了弱氢键C-HO是真正意义上的氢键。（3）理论和实验分析表明,当水溶液中异丙醇的浓度相对较高时,C-H伸缩振动光谱的蓝移由传统的氢键O-HO导致;随着水浓度的增加,C-H光谱的蓝移由弱氢键C-HO和O-HO的协同作用导致。论文的创新点总结如下:（1）理论和实验上研究了圆偏振泵浦光和Stokes光激发下的SRS光谱强度,结果表明,圆偏振的SRS具有区别于线偏振SRS的独特性质。（2）通过解释异丙醇水溶液中C-H伸缩振动光谱随水浓度增加而发生蓝移的实验现象,结合量子化学理论计算,揭示了醇水溶液中弱氢键C-HO与传统氢键O-HO的协同作用机制。