丙烯二聚反应的多相催化体系研究

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该论文旨在研究丙烯二聚的多相催化体系.首先考察了NiO/SiO<,2>-Al<,2>O<,3>催化体系的催化剂的制备条件和反应工艺条件对丙烯二聚的影响.在0.1MPa、320℃的条件下,NiO/SiO<,2>-Al<,2>O<,3>催化剂对丙烯二聚反应有较好的活性和选择性,NiO/Al<,2>O<,3>在相同的反应条件下只有轻微的活性,NiO/SiO<,2>在相同的反应条件下没有活性.因此,两种不同载体的复合对形成活性镍物种是必要的.利用XPS及TPR-MS技术对催化剂的表征表明,双载体催化剂表面上存在两种镍的物种,而丙烯能与Ni(Ⅱ)相互作用并诱导活性中心的形成.利用BET和元素分析对失活催化剂的孔结构、比表面各及表面碳沉积物组成的研究,可能现催化剂的失活主要由深度聚合物的逐步焦化所致.最后,利用均相催化剂固相化的概念,尝试了将三苯基瞵配位于负载化的镍中心上,考察其对催化活性和选择性的影响.
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