天然聚合物接枝氧化石墨烯结肠控释给药系统的构建及表征

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结肠癌肝转移是治疗结肠癌过程中存在的关键问题之一。结肠靶向给药系统是解决问题的一种有效手段。然而,传统的结肠靶向给药系统存在载药量不足、靶向性较差、无法控制药物释放速率、易受环境影响、稳定性较差等缺点,故开发新型长效靶向给药系统成为该领域的研究热点。因此,本论文以新一代纳米材料氧化石墨烯为基体,分别采用海藻酸钠和羧甲基纤维素接枝得到海藻酸钠接枝氧化石墨烯、羧甲基纤维素接枝氧化石墨烯两种载体,然后分别负载了抗肿瘤药物5-氟尿嘧啶(5-FU)、甲胺蝶呤(MTX)构建了基于天然聚合物接枝氧化石墨烯结肠控释给药系统,表征其组成结构,研究其释药性能、毒性和抗肿瘤活性。1、采用改进的Hummers氧化法合成了晶面距约0.866 nm的少层氧化石墨烯,然后接枝海藻酸钠得到了海藻酸钠接枝氧化石墨烯载体(ALG-GO),最后通过负载5-FU构建了负载5-FU的海藻酸钠接枝氧化石墨烯载体结肠控释给药系统5-FU/ALG-GO。采用X射线衍射法(XRD)、红外光谱法(FT-IR)、核磁共振氢谱(~1HNMR)、透射电镜法(TEM)、扫描电镜法(SEM)、紫外可见光谱法和高效液相色谱法等表征了ALG-GO和5-FU/ALG-GO的组成结构,并研究5-FU/ALG-GO的释药性能。研究结果发现:海藻酸钠成功接枝在氧化石墨烯上;ALG-GO对5-FU的载药效果良好;5-FU/ALG-GO的体外和体内释放实验验表现出良好的缓释性和pH敏感性,其在胃部和小肠中的释放量很少,通过灌胃给药可以有效地运送药物到结肠,实现了长效控释效果。但由于5-FU在水或酸碱溶液中的溶解度太低,构建的给药系统5-FU/ALG-GO产率太低,限制其大批量制备。2、以前面制备的ALG-GO为载体,选择在稀盐酸中溶解度较大的MTX为药物,构建了负载MTX的海藻酸钠接枝氧化石墨烯载体结肠控释给药系统MTX/ALG-GO,采用XRD、FT-IR、~1HNMR、TEM、SEM、紫外可见光谱法和高效液相色谱法等表征其组成结构,并研究其释药性能。研究结果表明:MTX在ALG-GO上的载药效果良好,特别是产率较高,适合大批量制备;其体外和体内释放实验表现出良好的缓释性和pH敏感性,可以通过灌胃给药有效地运送药物到结肠,实现了长效控释效果。3、以羧甲基纤维素接枝氧化石墨烯(CMC-GO)为载体,将MTX负载上去构建了负载MTX的羧甲基纤维素接枝氧化石墨烯结肠控释给药系统MTX/CMC-GO,采用FT-IR、~1HNMR、TEM、SEM、紫外可见光谱法和高效液相色谱法等表征了CMC-GO和MTX/CMC-GO的组成结构,并研究其释药性能。发现:羧甲基纤维素成功地接枝在氧化石墨烯上;MTX在CMC-GO上的载药效果良好,由于产率较高而适合大批量制备;其体外和体内释放实验均表现出良好的缓释性和pH敏感性,实现了长效控释效果。4、对两种载体和三种结肠控释给药系统5-FU/ALG-GO、MTX/ALG-GO和MTX/CMC-GO的毒性进行了评价,并研究了三种给药系统的抗肿瘤活性。研究结果表明:两种载体的细胞毒性都很小;三种给药系统的细胞毒性比原药更小或相近,且对小鼠主要器官的毒性均很小。三种结肠控释给药系统都具有显著的抗肿瘤活性,均可有效地抑制结肠癌肝转移。研究结果为三种结肠控释给药系统的临床应用提供科学依据,显示较广阔的应用前景。
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