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酸催化是催化化学的重要分支,环境友好的酸催化过程也是当今化学研究的热门领域之一。作为固体酸催化剂,蒙脱石类催化剂由于其本身的优点,如操作简单、易分离回收、价格低廉等,得到了人们广泛重视,已经被用于多种有机反应中。
本论文以甘肃金昌产蒙脱石为原料,制备了酸化蒙脱石及金属交换阳离子蒙脱石等多种固体酸催化剂,重点研究了它们在合成多种杂环化合物中的应用,包括催化Pard—Knorr反应、催化合成氧杂蒽类化合物及多氢喹啉类化合物,系统的比较了不同催化剂的性能。
1.制备了酸化蒙脱石及多种金属阳离子交换蒙脱石,利用吡啶吸附红外光谱研究了酸位中心,利用苯的酰基化反应考察了几种催化剂性能。
2.首次以Fe3+-Mont为催化剂研究了Paal-Knorr吡咯合成反应,在室温无溶剂条件下,以多种不同结构的伯胺与2,5-己二酮之间反应,合成了系列吡咯化合物。催化剂用量仅为12wt%,显示出较高活性,使用三次后没有明显的失活。
3.首次以Fe3+-Mont为催化剂研究了芳醛与5,5-二甲基-1,3-环己二酮缩合的反应,合成了多种氧杂蒽类化合物,产率在88-96%。通过反应机理的探讨,确定催化剂在该反应中的决定性作用。该反应体系具有产率高、实验操作简单、产物易分离、催化剂成本低廉等优点,Fe3+-Mont在使用6次后依然具有良好的活性。
4.首次采用酸化蒙脱石为催化剂,利用芳醛、5,5-二甲基-1,3-环己二酮、乙酰乙酸乙酯及醋酸铵为原料,“一锅法”合成了多氢喹啉类化合物,其中两种化合物未见报导。所有反应均可在1小时内完成,多氢喹啉的产率达到84—97%。酸化蒙脱石使用6次后没有明显的失活现象。