介孔氧化硅药物载体及珊瑚状Mn2O3水处理催化剂的合成及性能研究

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介孔二氧化硅基纳米材料以其独特的介观结构特征和药物装载与缓释特性,在生物医药领域的应用研究已引起了广泛的关注,深入开发MSNs在生物医药领域的应用成为当前介孔材料应用研究的热点。本论文以氧化硅介孔球的制备、功能化为核心,摸索出一种基于长链硅烷的氧化硅介孔球的可控合成方法,并对其进行了磁性功能化,考察其药物储藏与释放性能以及生物学效应。在探究去除二氧化硅介孔球的长链硅烷模板剂的过程中,意外地发现了一种合成具有珊瑚状形貌的Mn2O3材料的简便方法,并且成功地应用到亚甲基蓝水处理降解脱色的研究中。利用长链有机硅烷(十八烷基三甲氧基硅烷,C18TMS)本身既是硅烷又可作成孔模板的分子结构特点,将其与正硅酸乙酯(TEOS)混合后进行溶胶凝胶,成功制备了一类孔径、粒径分别可调的高分散氧化硅介孔球(MSN),摸索出一套制备单分散氧化硅介孔球的新工艺。研究了水醇比例、硅源添加量对材料颗粒尺寸、形貌、分散性、介孔孔容、比表面积等性能的影响,成功制得了孔径在2.0nm到4.6nm可调、粒径在80nm到330nm可调的氧化硅介孔球材料。所得氧化硅介孔球具有较好的抗癌药物阿霉素装载以及pH响应性持续释放效果,装载量可达162mg DOX/g MSN,最大释放量可达装载量的70%。细胞实验表明载药体系具有较好的生物相容性,可以通过细胞内吞进入细胞质,释放出的DOX具有与自由DOX相当的药效,而MSNs本身对细胞无明显毒性。通过MSNs上的-NH2与Fe3O4上的-Br发生亲核取代反应,在氧化硅介孔球外表面嫁接了Fe3O4磁性纳米粒子,制备出了卫星状的MSN-Fe3O4复合氧化硅介孔微球。该材料在外加磁场作用下表现出定向移动的效果,具有应用于靶向传输药物载体以及磁共振造影领域的潜力。通过酸性高锰酸钾氧化活性碳的方法,制备出了珊瑚状的Mn2O3材料,该材料可以催化H2O2分解产生·OH对亚甲基蓝水溶液进行脱色降解。考察了pH值、H2O2浓度以及不同的处理方式对其脱色效率的影响。实验结果表明,该催化剂在pH=3,7,9的条件下均具有较高的脱色效率;该催化剂在H2O2浓度为50-900mM的范围内均具有较高的脱色效率。相同的反应物条件下,材料搅拌-段时间后将催化剂过滤分离进行静置处理的脱色效率要优于持续搅拌相同时间后的结果。所有经过材料催化的样品脱色效率均在90%以上,最大脱色效率可达100%。
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