锂离子电池正极材料粉体合成和制备研究

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电子信息时代对移动电源需求快速增长,适应这一形势而出现的锂离子电池不仅具有高电压、高质量比电容量的突出优点,而且循环寿命长、安全性能好,使其在多方面展示了广阔的应用前景,成为近几年移动电源领域研究的热点。然而目前锂离子电池正极材料在比电容量、循环寿命方面存在大量有待提高的问题。其中关键问题之一,就是如何制成高活性、晶体结构缺陷少和不存在无序杂质的锂离子电池电极正极材料。理论研究和实验表明,粉体固相反应原料的粒度细,则固相反应温度可以降低,更有利于制成高活性材料,超细原料低温固相反应制备出的正极材料比电容量高而且晶体结构缺陷更少。本文从制备超细和纯度高的Co3O4原料出发,进行了低温固相法合成研究,力图解决这些问题。首先提出均匀凝胶沉淀法新方法,采用此新技术合成了超细Co3O4,研究了各种因素对合成过程的影响,采用复配沉降剂,获得了絮凝状中间体,经测试证明絮凝状中间体含有大量羟基。经试验获得均匀凝胶沉淀法新技术优化后的工艺参数为:反应温度控制为273.15K左右,pH值为9.0-9.5之间,搅拌转数为300转/分,陈化时间24hr以上,水洗去除杂质,按温度分步烘干。所制得超细Co3O4粉体与国产其他同类产品相比,具有X-衍射测试特征峰宽化明显,并且随着2θ角增大,同一晶面半高峰宽增加,显示晶胞超细化;d值与标准卡片对比准确,表明生成了完整的Co3O4晶胞。粒度分布窄,按体积计D50%为2.5μm左右,比表面积为2.906m2/g。按颗粒数目计D50为0.069μm,比表面积为8.49m2/g,分散性好。所制Co3O4粉体形貌为球形,不同于国产的棒状型和球形团聚体,显示了材料制备理论上公认的原料各向同性的优点。其疏松密度明显低于市场国产其它产品,约为其1/8-1/10。化学性能测试表明,得到的Co3O4杂质含量少,钴含量达到72.83%,表明Co3O4已充分氧化。以自制超细Co3O4为原料,进行了钴酸锂固相法合成反应,研究了影响整个过程的各个因素,优化了混合、研磨、固相反应温度、以及洗涤除杂等工艺参数。Co3O4粉体与Li2CO3研磨达到外观观察混合均匀的条件下,超细Co3O4产品所需时间(约1h)是市售Co3O4(约4-5h)的1/4-1/5。在低温(400℃)超细Co3O4固相反应制备的钴酸锂粉体为层状结构,晶格结构完整,其粉体粒度D50%为
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