【摘 要】
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多铁性材料以其新颖的多场耦合特性受到人们广泛的关注,在现代光电子材料与器件等领域展现出巨大的应用前景,被广泛应用于能量转换、信息存储、高频通信等领域。尤其近年来多铁性层状类钙钛矿体系的出现,更是为人们的设计提供了无限的可能。因此,本论文以层状类钙钛矿体系中性能优异的窄带隙氧化物Bi2Fe Cr O6（BFCO）和Bi6Fe2（1-x）CoxNixTi3O18（x BFCNT,x=0.0,0.2,0
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多铁性材料以其新颖的多场耦合特性受到人们广泛的关注,在现代光电子材料与器件等领域展现出巨大的应用前景,被广泛应用于能量转换、信息存储、高频通信等领域。尤其近年来多铁性层状类钙钛矿体系的出现,更是为人们的设计提供了无限的可能。因此,本论文以层状类钙钛矿体系中性能优异的窄带隙氧化物Bi2Fe Cr O6（BFCO）和Bi6Fe2（1-x）CoxNixTi3O18（x BFCNT,x=0.0,0.2,0.4,0.6）作为研究主体,重点开展了BFCO/BFCNT异质结薄膜在铁电光伏及阻变方面的应用研究,为探索新型多铁氧化物智能器件提供了实验基础和理论依据。论文主要完成了以下几方面的创新性工作:1.采用溶胶-旋涂及快速热处理工艺成功制备了双钙钛矿BFCO和5层类钙钛矿x BFCNT（x=0.0,0.2,0.4,0.6）纳米薄膜,并对其相组成、微观形貌以及电、磁、光学性能进行了详细的研究。结果发现:BFCO和x BFCNT在室温下均表现出优异的电学和磁性特性,BFCO的剩余极化为53.9μC·cm-2,饱和磁化为2.23emu·cm-3,而BFCNT的剩余极化随x值的增大从48.6μC·cm-2降低至29.5μC·cm-2,饱和磁化从0.07 emu·cm-3增大至2.15 emu·cm-3。其优异的电学特征主要来自于Bi3+离子6s~2孤对电子与O2-2p电子间的轨道杂化,而BFCO的磁性来自于相邻Fe-Cr原子对180°Fe3+（d~5）-O-Cr3+（d~3）的平行自旋态,x BFCNT的磁性来自于DM互作用导致的自旋倾斜。光学特性表明,BFCO的光学带隙为1.74±0.04e V,x BFCNT的光学带隙从1.98 e V逐渐降低至1.26 e V。这是由于B位元素3d轨道与O2-的2p轨道的杂化抬升了最高占据分子轨道,从而降低了x BFCNT的禁带宽度。尤其当x=0.4（记作BFCNT）时,样品不仅具有良好的电、磁学特性,同时其光学带隙为1.62±0.04 e V,更适用于太阳光伏领域。2.采用溶胶-旋涂及快速热处理工艺将BFCO与BFCNT进行复合,成功构建了多铁性BFCO/BFCNT异质结薄膜,并对其宏、微观正（逆）磁电耦合效应的调控机制进行了深入的研究。结果发现:随着外加电（磁）场的改变,异质结薄膜的铁磁（电）畴结构发生了明显的可逆变化,进而导致其饱和磁化从2.98emu·cm-3降低至2.05 emu·cm-3,剩余极化从38.4μC·cm-2减小到23.7μC·cm-2。这说明在电、磁叠加场中,应力应变机制、洛伦兹力和静电力的共同作用以及霍尔效应是造成异质结薄膜内部电、磁畴结构以及宏观性能改变的重要因素。然而,随着外场强度的继续增大,减小的剩余极化又增大至27.5μC·cm-2。这是由于外场强度的持续增大限制了非180°畴的活动,导致材料伸缩系数达到饱和后逐渐减小,使偏转的偶极子逐渐恢复所致。3.利用多铁性材料的铁电光伏效应,将BFCO/BFCNT异质结薄膜作为光吸收层制备了三种新型多铁异质结薄膜太阳能电池,在对其性能进行详细研究的基础上,创新性地从磁电耦合、Zeeman及Rashba效应三方面入手探究了外加电、磁场对器件性能的调控机制。结果发现:通过分别引入Zn2Sn O4、Ti O2、Ni Ox:Cu、FTO、石墨烯及黑硅层使电池的性能从3.1%逐步提升至3.9%。这说明选择具有适当光学带隙的活性层、改变电池电极的材料与形状、表面粗糙化以及引入抗反射层都能够有效地提升电池的转换效率。外加电、磁场对电池性能的调控表明,正向铁电极化使器件性能变差,而反向铁电极化会使器件性能逐渐增强,同时,随着外加磁场强度大增大,器件的电流密度呈现出先增后减的趋势,与异质结薄膜磁电耦合效应的变化一致。这些变化与磁电耦合、Zeeman及Rashba效应等引起的内建电场的改变导致的载流子迁移及能带弯曲程度的变化有着直接到关系。4.利用多铁性材料的阻变效应,将多铁性BFCO/BFCNT异质结薄膜作为活性层,通过引入Ag电极从而制备了新型多铁性忆阻器阵列,在对其阻变及人工突触性能进行研究的基础上,进一步研究了外加电、磁场及光照对忆阻器性能的影响,最后使用Spice设计了忆阻器模型及巴甫洛夫忆阻器神经网络。结果发现:这种多铁异质结忆阻器阵列室温下即表现出良好的双极性阻变特性,阻值窗口大且高低两种组态之间相差约两个数量级。这种阻变特性来自于Ag电极的氧化还原反应在活性层内部形成的导电细丝在电场中的通断状况。50次的循环测试并未发现性能衰退现象,表面该忆阻器阵列具有较高的稳定性。基于多铁异质结薄膜构建的巴甫洛夫神经网络具有明显的联想记忆（学习-遗忘）过程,因此可以用来模拟类脑神经元和突触特性,为实现存算一体化,减少数据迁移开销提供了实验基础和理论依据。
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