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碳纳米管作为一种新型碳材料,具有独特的结构及一系列优异的物理化学性能,引起了物理、化学、材料、生命等学科领域科学家的高度关注,已成为物质科学和生命科学领域中的前沿研究课题。本文结合碳纳米管领域的研究进展,针对碳纳米管的高效优质合成、生长机理以及应用进行了较系统的研究和探索。论文的主要研究内容及结果如下:
(1)以甲烷为前驱物,Ni-Mo/MgO为催化剂,考察了催化剂组成、反应温度、反应时间、甲烷和氢气流量对碳纳米管制备的影响,得到优化的合成条件:摩尔比Ni∶Mo∶Mg=1∶12∶10,反应温度为900℃,反应时间为60min,CH4和H2流量分别为100mL/min和20mL/min(即流量比CH4/H2=5),并且在此条件下得到了纯度较高的准定向排列的束状多壁碳纳米管,且碳产率为1200%,甲烷转化率达19%,为碳纳米管的宏量合成以及生长机理的研究奠定了基础。此外,对准定向的碳纳米管束的形成过程给出了一个解释模型。
(2)采用原位热分析-质谱联用技术研究了上述体系中碳纳米管生长的动态过程。对反应过程中催化剂的变化、甲烷的解离、碳纳米管的生长所导致的热效应、增重、CVD体系中气体物种等相关信息进行了考察、分析和关联,提出了以甲烷为前驱物生长碳纳米管的C2生长机理。此外,根据质谱信息,分析并提出了催化剂的两组份Ni和Mo之间的协同作用机制。由于热质联用技术可以从化学的角度原位检测反应过程中的物理化学变化,这种研究方法和思路对于揭示其它前驱物生长碳纳米管的生长机理有重要的借鉴作用。
(3)尝试了利用碳纳米管负载Ni催化裂解甲烷制备碳纳米管。结果表明,在这种催化剂上能长出纯度较高的碳纳米管,且催化效果比同等条件下Ni/MgO的要好。此外,将碳纳米管载体氧化处理之后负载Ni催化裂解甲烷,在同样的条件下,得到的碳产率和碳纳米管形貌都没有未经处理过的碳纳米管负载Ni的好。