碳纳米管和石墨烯具有高比强度、高比模量、耐高温、耐腐蚀、高导电性等一系列优异性能，已经开始应用于复合材料、电子器件、储能等领域。碳纳米管/石墨烯多尺度复合材料在保持优异力、电、热学性质的同时，使一维碳纳米管和二维石墨烯扩展到三维复合材料。但是碳纳米管/石墨烯多尺度复合材料并未得到各个领域的广泛应用，部分原因在于其界面粘结的不稳定性，经常会出现碳纳米管与石墨烯表面的脱粘现象，也就是界面失效。碳纳米管/石墨烯多尺度复合材料的失效模式问题已经引起了众多学者的关注，包括界面剥离失效和界面剪切失效。对于剥离失效，已经通过分子模拟、实验等方法进行了深入研究，然而却鲜有文献报道碳纳米管/石墨烯界面剪切失效问题。为了进一步揭示碳纳米管/石墨烯界面剪切失效机制，本文运用分子动力学模拟对这一机制进行了深入讨论，主要包括以下几个方面工作：　　采用分子动力学方法研究了范德华力作用下碳纳米管/石墨烯界面剪切失效行为，并考察了石墨烯尺寸、碳纳米管壁数和石墨烯层数对剪切行为的影响。随着剪切位移的增加，剪切力呈周期性变化，并且碳纳米管壁数会影响剪切力-位移曲线的周期性，石墨烯层数对周期性不产生影响；临界失效剪切力出现在剪切过程的开始阶段；临界失效剪切力随石墨烯对碳纳米管的包裹面积和包裹面积对应的相对分子质量增大而增大。　　研究了石墨烯氢化比例对范德华力作用下碳纳米管/氢化石墨烯界面剪切失效行为的影响。氢原子的存在削弱了石墨烯对碳纳米管的包裹作用；随着氢原子的增加，剪切力-位移曲线的周期性逐渐模糊；碳纳米管/氢化石墨烯的临界失效剪切力大于同尺寸下碳纳米管/未官能化石墨烯临界失效剪切力。这些结果说明氢原子的存在有效提高了碳纳米管/石墨烯抗剪强度。　　研究了石墨烯被氧化比例和羟基占官能团比例对碳纳米管/氧化石墨烯界面剪切失效行为的影响。相对于碳纳米管/未官能化石墨烯，剪切力整体提高；官能团的存在使剪切力-位移曲线不再具有周期性，并且加剧了剪切力-位移曲线的波动程度；临界失效剪切力不再出现在剪切开始的阶段。这些结果表明官能团的存在有效提高了碳纳米管/石墨烯的韧性。　　研究了C-C共价键个数对碳纳米管/石墨烯界面剪切失效行为的影响。C-C共价键的存在大大提高了碳纳米管/石墨烯的临界失效剪切力，平均每增加一个C-C共价键，最大剪切力增加3.97nN。并且随着C-C共价键的增多，碳纳米管/石墨烯失效模式由界面剪切失效过渡为碳纳米管和石墨烯结构破坏。说明C-C共价键搭接会大幅提高碳纳米管/石墨烯的搭接强度。