北京市昌平城区大气中PAHs的沉降特征

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降尘是大气颗粒物的重要组成部分,是多种有毒有害污染物的载体。降尘不仅影响太阳辐射,降低能见度,而且通过沉降作用,载带大气污染物进入地表其它圈层,参与大气圈与地表之间的物质交换。多环芳烃(PAHs)是存在于降尘中的一类持久性有机污染物和疑似人类致癌物,主要来源于化石燃料和生物质燃烧。因此,开展降尘中PAHs污染现状和来源研究,有助于有效控制PAHs污染和保护人群健康。本研究采用气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)对北京市昌平区降尘中16种美国环保署优控PAHs(下简称“16种PAHs”)进行测定,分析降尘中PAHs的浓度、组成以及季节变化规律,计算PAHs沉降通量,利用特征比值法和主成分分析法解析降尘中PAHs的来源,采用毒性当量浓度法和终生超额致癌风险模型,对降尘中PAHs的手部皮肤接触暴露所致健康风险进行估算。研究结果表明:(1)昌平区降尘中16种PAHs总浓度为2.2235.87μg/g,其中致癌性PAHs占11.53%47.51%。降尘中PAHs组成以低环数PAHs为主。降尘中16种PAHs总浓度有显著的季节变化特征。冬季浓度最高(4.8535.78μg/g),春季浓度最低(2.223.26μg/g),夏秋两季居中。冬季燃煤取暖、扩散不利、降解速率低等因素造成降尘中PAHs浓度高于其它季节。(2)昌平区降尘干沉降通量为17.231489 mg/(m2·d),季节变化特征表现为春季(887.9 mg/(m2·d))>冬季(327.8 mg/(m2·d))>秋季(238.3 mg/(m2·d))>夏季(180.9 mg/(m2·d))。沙尘天气频发是造成春季降尘通量高的主要原因。PAHs干沉降通量为0.946.92μg/(m2·d),其中,致癌性PAHs沉降通量为0.212.19μg/(m2·d)。PAHs干沉降通量的季节变化特征表现为冬季(4.70μg/(m2·d))>春季(2.57μg/(m2·d))>夏季(1.78μg/(m2·d))>秋季(1.66μg/(m2·d))。据此估算昌平区每年大约有1385 kg的PAHs以干沉降的方式沉降到地表。(3)昌平区降尘中PAHs主要来源为煤和生物质的燃烧,部分时段受到机动车尾气排放和石油污染影响明显。其中,燃煤贡献率达到57.9%;其次是石油污染和焦炉排放,贡献率为13.5%;交通源的贡献率为12.2%。(4)昌平区大气降尘中PAHs的毒性当量浓度为0.2710.44μg/g,季节之间存在明显差异,夏季最高(3.41μg/g),冬季(1.94μg/g)和秋季(1.77μg/g)居中,春季最低(0.57μg/g)。降尘中PAHs皮肤接触途径的终生日均暴露剂量为3.35×10-77 mg/(kg·d),由此而导致的终身超额致癌风险为4.89×10-6,处于可接受范围之内。
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